等离子体催化CH4与NH3反应直接合成腈类精细化学品

批准号:
21503032
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
21.0 万元
负责人:
易颜辉
依托单位:
学科分类:
B0805.过程强化与化工装备
结题年份:
2018
批准年份:
2015
项目状态:
已结题
项目参与者:
郭洪臣、王丽、苗翠兰、张睿、康文华
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中文摘要
腈类在合成医药和精细化学品等领域有重要用途。然而,许多腈类的生产技术存在严重的环境问题。本项目旨在探索基于非平衡等离子体和非贵金属催化剂协同催化,以CH4和NH3为原料的腈类绿色合成新途径。研究重点包括:(1)以CH4高效活化产生C、CH、CH2、CH3和C2-C4自由基物种,和NH3高效活化产生NH和NH2自由基物种为目标,开展介质阻挡放电反应器的结构研究;(2)在选定的介质阻挡放电反应器中,以CH4和NH3等离子体反应生成各种腈类为基本目标,开展负载型Fe、Co、Ni、Cu等非贵金属催化剂的制备研究;(3)以高效合成特定腈类为目标,优化放电参数和反应条件,开展等离子体与非贵金属催化剂的协同催化研究;(4)通过原位发射光谱诊断、激光诱导荧光和红外光谱分析,研究电子密度和能量、激发态物种、自由基和催化剂表面吸附态物种及其与特定腈类生成的内在联系,揭示反应机理。
英文摘要
Nitriles are very important for the synthesis of medicines and fine chemicals. However, many nitriles are not available due to the serious environment problems of their synthesis processes. This proposal is aimed at pioneering a green and simple one-step way for the synthesis of different nitriles with raw materials no more than CH4 and NH3, based on the synergy of non-equilibrium plasma and non-noble metal catalyst, i.e., the plasma-catalysis. Research emphases include: first, the study of the configuration of dielectric barrier discharge reactor for efficient transforming of CH4 into radical species such as C, CH, CH2, CH3 and C2-C4 , and NH3 into radical species such as NH and NH2; second, the preparation of supported non-noble metal catalysts ( Fe, Co, Ni, Cu, et al.) for selected reactor in order to obtain different nitriles from the plasma reactions of CH4 and NH3; third, the investigation of the synergetic effect between plasma and different non-noble metal catalysts under suitable reaction conditions and optimized discharge parameters for efficient synthesis of some desired nitriles; finally, the reveal of the plasma-catalysis reaction mechanism by getting insight into the relationships of special nitrile synthesis with electron density and energy, excited-state species, radical species and adsorption species on the surface of the catalysts, using in situ OES, LIF and FT-IR spectroscopy methods.
腈类在合成医药和精细化学品等领域有重要用途,但许多腈类的生产技术存在严重的环境问题。本项目系统研究了CH4/NH3等离子体、以及在催化剂参与条件下的反应结果。系统研究了四方面内容:(1)CH4/NH3等离子体反应的反应器及反应条件优化;(2)贵金属Pt参与的等离子体催化CH4/NH3反应;(3)廉价金属参与的等离子体催化CH4/NH3反应;(4)等离子体催化CH4/NH3反应合成腈类(HCN和乙腈)的反应机理。研究结果已经授权3项中国发明专利,已经发表3篇论文,且还能发表3-4篇高水平论文。研究结果对于CH4的活化利用、腈类的绿色合成、以及等离子体与催化剂协同效应均具有指导意义。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Plasma-Triggered CH4/NH3 Coupling Reaction for Direct Synthesis of Liquid Nitrogen-Containing Organic Chemicals
等离子体触发 CH4/NH3 偶联反应直接合成液氮有机化学品
DOI:10.1021/acsomega.7b01060
发表时间:2017-12
期刊:ACS Omega
影响因子:4.1
作者:Yi Yanhui;Zhang Rui;Wang Li;Yan Jinhui;Zhang Jialiang;Guo Hongchen
通讯作者:Guo Hongchen
Pt/TS-1 Catalyst Promoted C-N Coupling Reaction in CH4-NH3 Plasma for HCN Synthesis at Low Temperature
Pt/TS-1 催化剂促进 CH4-NH3 等离子体中的 C-N 偶联反应用于低温合成 HCN
DOI:10.1021/acscatal.8b02950
发表时间:2018-11-01
期刊:ACS CATALYSIS
影响因子:12.9
作者:Guo, Zhifang;Yi, Yanhui;Guo, Hongchen
通讯作者:Guo, Hongchen
Plasma-triggered CH3OH/NH3 coupling reaction for synthesis of nitrile compounds
等离子体触发CH3OH/NH3偶联反应合成腈化合物
DOI:10.3866/pku.whxb201708171
发表时间:2018
期刊:Wuli Huaxue Xuebao/ Acta Physico - Chimica Sinica
影响因子:--
作者:Yi Yanhui;Wang Xunxun;Wang Li;Yan Jinhui;Zhang Jialiang;Guo Hongchen
通讯作者:Guo Hongchen
等离子体耦合铜-丝光沸石催化甲烷水蒸气低温重整制甲醇和氢气
- 批准号:--
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:54万元
- 批准年份:2022
- 负责人:易颜辉
- 依托单位:
国内基金
海外基金
