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自由基氧化裂解木质素烷基芳基醚键制备烷基酚的反应机理研究

批准号:
21176055
项目类别:
面上项目
资助金额:
52.0 万元
负责人:
黎钢
依托单位:
学科分类:
生物质转化与轻工制造
结题年份:
2015
批准年份:
2011
项目状态:
已结题
项目参与者:
杨芳、郝玉芝、祁健、徐念、张松梅、吕晓娜、高鹏、张倩、李扬

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项目成果

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中文摘要
以含有愈创木基(G型)、紫丁香基(S型)和对羟苯基(H型)等3个基本结构的木质素模型化合物为研究对象,分别依靠光催化法、循环电Fenton法、光催化氧化法和低温等离子体照射法产生高能态的活泼氢氧自由基(HOo)、过氧化氢自由基(HOOo)、超氧负离子自由基(O2o-)以及氧自由基(Oo)为基础,按照有机化学自由基反应原理,结合全自动在线反应红外分析系统、核磁共振波谱等仪器设备,研究木质素初级自由基的形成,自由基促使木质素烷基芳基醚共价键的均裂方式,从而说明自由基氧化降解木质素的引发反应机理。以秸秆木质素(来源玉米秸秆和小麦秸杆等)为对象,通过研究木质素初级自由基的夺氢反应或氧化反应,进而导致木质素分子上苯环之间和苯环与取代基之间C-C键或苯环的开环C-C键断裂等连锁降解反应,最终获得自由基氧化降解木质素的单链和支链的连锁反应机理,为木质素这类生物质能源的开发利用提供科学理论依据。
英文摘要
本项目围绕木质素的愈创木基(G型)、紫丁香基(S型)和对羟苯基(H型)等3个基本结构为研究对象,建立了电催化氧化法和光催化氧化法实验技术,以此产生高能态的活泼氢氧自由基(HO•)以及超氧负离子自由基(O2•-),揭示了自由基氧化裂解木质素烷基芳基醚键制备烷基酚反应机理。结果表明,①在Pb/PbO2电极表面产生的超氧负离子自由基(O2•-)可以有效破坏木质素结构中的羟苯基丙烷和苯环单元结构,电催化降解木质素所得的主要产物为2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚,香兰素,乙酸等;②在三维电极反应器中电催化法产生的氢氧自由基(HO•)可以有效降解杨木木质素,并获得2,6-二甲氧基苯酚、对甲基苯甲醚、香兰素、丁香醛和乙酰香草酮等小分子化合物。③在折叠板光反应器中纳米Fe-TiO2光催化剂表面产生的氢氧自由基(HO•)和超氧负离子自由基(O2•-)可以把秸秆木质素碱溶液降解为2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚,邻苯二甲酸二异丁酯和邻苯二甲酸二丁酯等有价值的化合物。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Mild hydrothermal degradation process of cotton cellulose over mixed metal-oxide ZnO-ZrO2 catalyst
混合金属氧化物ZnO-ZrO2催化剂上棉纤维素的温和水热降解过程
DOI: --
发表时间: 2013
期刊: Energy Technology
影响因子: 3.8
作者: [Xiao-Na Lv, Xiaofeng Sun, Zhi-Hua Liu, Hongxian Fan]
通讯作者: Hongxian Fan
Degradationof lignin to 2,6-bis(1,1-dimethylethyl)-4-methylphenol by electrochemical catalysis on Pb/PbO2 anode in alkaline solution
碱性溶液中Pb/PbO2阳极电化学催化降解木质素生成2,6-双(1,1-二甲基乙基)-4-甲基苯酚
DOI: --
发表时间: 2014
期刊: Journal of Chemical Technology and Biotechnology
影响因子: 3.4
作者: [Peng, Ying, Yin, Xiao-lian, Liu, Zhi-hua, Li, Gang]
通讯作者: Li, Gang
DOI: --
发表时间: 2014
期刊: Journal of Chemical Technology & Biotechnology
影响因子:
作者: [Ying Peng, Xiao-lian Yin, Zhi-hua Liu, Gang Li, ]
通讯作者:
Mild hydrothermal degradation of cotton cellulose by using a mixed metal mxide ZnO-ZrO2 catalyst
混合金属氧化物 ZnO-ZrO2 催化剂温和水热降解棉纤维素
DOI: --
发表时间: 2013
期刊: Energy Technology
影响因子: 3.8
作者: [Lv, Xiao-Na, Sun, Xiaofeng, Liu, Zhi-Hua, Fan, Hongxian]
通讯作者: Fan, Hongxian
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    基于碱水电解制氢的电催化氢化解聚造纸黑液中木质素磺酸盐的研究
    • 批准号:
      21576067
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      65.0万元
    • 批准年份:
      2015
    • 负责人:
      黎钢
    • 依托单位:
    高等学校化工学院院长(系主任)第七届联席会议
    • 批准号:
      21046402
    • 项目类别:
      专项基金项目
    • 资助金额:
      5.0万元
    • 批准年份:
      2010
    • 负责人:
      黎钢
    • 依托单位:
    自由基解聚纤维素的作用机理研究
    • 批准号:
      20876032
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      26.0万元
    • 批准年份:
      2008
    • 负责人:
      黎钢
    • 依托单位:
    国内基金
    海外基金