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PtM@MXenes定向催化硝基与醛基一锅串联加氢反应的性能调控研究
结题报告
批准号:
22008213
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
24.0 万元
负责人:
魏中哲
依托单位:
学科分类:
反应工程
结题年份:
2023
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
魏中哲
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中文摘要
催化硝基与醛基的一锅选择性加氢合成亚胺或仲胺被广泛用于新药开发等领域,具有原子经济性高、成本低等优点。针对该串联反应多个反应通道不可控的难题,本项目结合金属间化合物的电子效应、MXenes表面大量的空缺和Lewis酸位及二维层状有序结构的优势,借助Pt与MXenes间的化学相互作用原位构筑PtM@MXenes(M=Ti、Nb、V),定向合成亚胺、仲胺。通过调节PtM的结构和MXenes的表面性质,实现硝基的选择性吸附与加氢、亚胺和仲胺的可控吸/脱附,然后系统研究PtM@MXenes的催化性能,阐明Pt电子结构、MXenes表面性质和层间距对反应性能的影响规律,进而结合反应动力学、对照实验和DRIFTS,研究串联催化加氢的反应路径,最终揭示催化剂各组分调控反应性能的协同作用机制。本项目不仅为硝基与醛基的选择性串联转化高效催化剂的开发提供指导,同时对于其他反应体系催化剂的设计有重要的借鉴意义。
英文摘要
The selective synthesis of imines or secondary amines from the catalytic hydrogenation of nitro and aldehyde groups in one pot is widely used in new drug development and other fields, showing the advantages of high atomic economy and low cost. In view of uncontrollable multiple reaction channels for this tandem reaction, this project intends to construct PtM@MXenes (M = Ti, Nb, V) in situ through the chemical interaction between Pt and MXenes, achieving the directional synthesis of imines and secondary amines. PtM@MXenes combine the advantages of electronic effect in intermetallic compounds, large amounts of surface vacancies and Lewis acid sites on MXenes and their two-dimensional layered ordered structure. This project will first regulate the structure of PtM and the surface properties of MXenes, achieving the selective adsorption and hydrogenation of nitro, controlled adsorption/desorption of imine and secondary amine. Next, we will evaluate the catalytic performance of PtM@MXenes systematically and expound the influence rule of Pt electronic structure, surface properties and interlayer distance of MXenes on the performance of this cascade reaction. In combination of reaction kinetics, control experiments and in-situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS), we will then investigate the reaction pathway of the cascade hydrogenation reaction, and finally reveal the synergistic mechanisms of each component in the catalyst on the catalytic performance regulation. This project not only provides guidance for the design of efficient and selective catalysts for the one-pot tandem conversion of nitro and aldehyde groups, but also has important reference significance for the development of catalysts for other reactions.
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:10.1039/d0ta11986e
发表时间:2021
期刊:Journal of Materials Chemistry A
影响因子:11.9
作者:Zhongzhe Wei;Zijiang Zhao;Jing Wang;Qiang Zhou;Chenxia Zhao;Zihao Yao;Jianguo Wang
通讯作者:Jianguo Wang
DOI:10.1039/d1cy01678d
发表时间:2021
期刊:Catal. Sci. Technol.
影响因子:--
作者:Qiang Zhou;Zijiang Zhao;Zihao Yao;Zhongzhe Wei;Songtao Huang;Fangjun Shao;Aiyuan Li;Jianguo Wang
通讯作者:Jianguo Wang
DOI:10.1002/smtd.202000988
发表时间:2021-01
期刊:Small methods
影响因子:12.4
作者:Jing Wang;T. Liao;Zhongzhe Wei;Junting Sun;Junjie Guo;Ziqi Sun
通讯作者:Jing Wang;T. Liao;Zhongzhe Wei;Junting Sun;Junjie Guo;Ziqi Sun
DOI:10.1021/acsomega.1c00184
发表时间:2021-03-09
期刊:ACS omega
影响因子:4.1
作者:Wei Z;Wang J;Sun J;Zhang Z;Lu B;Guo J
通讯作者:Guo J
DOI:10.1016/j.apcatb.2022.122169
发表时间:2022
期刊:Appl. Catal. B: Environ.
影响因子:--
作者:Jing Wang;Bingxin Guo;Junting Sun;Yingshuang Zhou;Chengfei Zhao;Zhongzhe Wei;Junjie Guo
通讯作者:Junjie Guo
MXenes原位诱导贵金属烯催化剂及其炔醇半加氢性能研究
  • 批准号:
    22378354
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    50万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    魏中哲
  • 依托单位:
炔醇半加氢高效Fe-N-C催化剂的设计及反应机理研究
  • 批准号:
    LQ21B060005
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    魏中哲
  • 依托单位:
国内基金
海外基金