环境持久性自由基在剩余污泥热解炭化体系中的产生及迁移转化机制研究
批准号:
51778015
项目类别:
面上项目
资助金额:
60.0 万元
负责人:
魏佳
依托单位:
学科分类:
固废资源转化与安全处置
结题年份:
2021
批准年份:
2017
项目状态:
已结题
项目参与者:
王秀杰、郑照明、张晶、杜亚峰、赵青、程笑婕、刘亦陶
中文摘要
环境持久性自由基(EPFRs)是相对传统关注的短寿命自由基提出的一类稳定性强,反应活性相对较低,且带有环境污染性和毒性化学基团的新型环境风险物质。生物质炭作为一种多功能材料正逐步受到人们的广泛关注,在其制备过程中也会生成EPFRs。本研究拟通过对剩余污泥两种不同热解炭化过程中关键因素(温度、时间、表面官能团、金属等)及生成EPFRs的分析,探究热解行为对于剩余污泥产生EPFRs的影响机制,解析EPFRs在热解及炭化后的迁移性、转化性及持久存在特性等。在此基础上,结合神经网络及遗传算法等智能理论,通过计算获得EPFRs的结构参数,建立EPFRs反应活性多元耦合智能预测模型,以揭示剩余污泥热解炭化过程中EPFRs的产生机理和迁移转化机制。本研究将为深入理解EPFRs的环境行为,为剩余污泥的无害化、稳定化、资源化利用,为生物质炭的推广应用提供理论指导和技术支撑。
英文摘要
Environmentally Persistent Free Radicals (EPFRs)are a new kind of pollutant, and the lifetimes of EPFRs are longer than that of general radials. Biochar is concerned much in recent years, which has a series of advantages, but it generates the radicals in the process of pyrolysis. In this study, excess sludge was used as raw material to prepare biochar under different pyrolysis conditions. The factors (temperature, time, surface organic functional groups and metal ) affecting the formation of EPFRs and the migration, transformation and distribution will be studied by changing the pyrolysis conditions and desorption experiments. On this basis, combining some intelligent algorithms (neural network and genetic algorithm), a multiple intelligent coupling prediction model for forecasting distribution coefficient and reaction activity will be developed with the structure parameters of EPFRs obtained with theory of quantum chemistry and calculation accuracy, which can quickly determine the reaction activity of EPFRs. The research will provide theoretical guidance and technical support for deep understanding the environmental dynamic behavior and environmental risk assessment of EPRFs, as well as the utilization of excess activated sludge and biochar.
环境持久性自由基(EPFRs)是相对传统关注的短寿命自由基提出的一类稳定性强,反应活性相对较低,且带有一定环境污染性和毒性化学基团的新型环境风险物质。生物质炭作为一种多功能材料正逐步受到人们的广泛关注,在其制备过程中也会生成EPFRs。本研究拟通过对剩余污泥热解过程中关键因素分析及模型的方法,探究热解行为对于剩余污泥产生EPFRs的影响机制,解析EPFRs可迁移性、转化性及持久存在特性等。研究结果表明经过水热炭化后的SBC表面粗糙,形成了多孔网络结构。水热反应增加了SBC的石墨化程度,尤其是C-O、O-H和C=O等官能团增加明显。EPFRs生成后只在固相中存在。O-EPFRs和C-EPFRs分别在120~150°C和260~280°C之间形成,且EPFRs浓度随水热温度的升高而增强,而水热停留时间和初始pH仅对EPFRs的浓度有一定的影响,不会改变EPFRs的类型。另外,O-EPFRs由SBC上的羧基与金属上的羟基消除水反应形成,半衰期为160.45天;SBC上的醛基和芳香基分别与金属上的羟基发生化学反应生成C-EPFRs,半衰期为401.10天。生物质炭上的EPFRs可将As(III)氧化为As(V),将Cr(VI)还原为Cr(III)。同时SBC上的EPFRs可以激活过氧化物PS产生SO ̶ 4•和•OH,而且EPFRs能够将电子转移到分子氧生成O ̶ 2•,再进一步与PS反应生成SO ̶ 4•,从而进一步降解重金属与有机污染物。最后利用福井函数和双描述符进行污染物反应位点的预测,评估中间产物毒性。一级降解产物会表现出比四环素更低的毒性,二到三级降解产物的毒性虽然高于四环素,但是四级产物进一步氧化生成较小分子的羧酸后对水生生物基本无害,最后会有一部分进一步矿化分解成 CO2和H2O。本研究为深入理解EPFRs的环境行为,为剩余污泥的无害化、稳定化、资源化利用及为生物质炭的推广应用提供理论指导和技术支撑。
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Assessing the effect on the generation of environmentally persistent free radicals in hydrothermal carbonization of sewage sludge
评估污水污泥水热碳化对环境持久性自由基产生的影响
DOI:
10.1038/s41598-019-53781-3
发表时间:
2019-11
期刊:
Scientific Reports
影响因子:
4.6
作者:
[Zhu Yuhan, Wei Jia, Liu Yitao, Liu Xiaohui, Li Jun, Zhang Jing]
通讯作者:
Zhang Jing
Feasibility of nanoscale zerovalent iron-loaded sediment-based biochar (nZVI-SBC) for simultaneous removal of nitrate and phosphate: high selectivity toward dinitrogen and synergistic mechanism
纳米级零价铁负载沉积物基生物炭(nZVI-SBC)同时去除硝酸盐和磷酸盐的可行性:对二氮的高选择性和协同机制
DOI:
10.1007/s11356-021-13322-w
发表时间:
2021-02
期刊:
Environmental Science and Pollution Research
影响因子:
5.8
作者:
[Liu Xiaohui, Wei Jia, Hou Liangang, Zhu Yuhan, Wu Yaodong, Xing Luyi, Zhang Yifei, Li Jun]
通讯作者:
Li Jun
DOI:
10.1016/j.jece.2021.107059
发表时间:
2021-12
期刊:
Journal of Environmental Chemical Engineering
影响因子:
7.7
作者:
[Luyi Xing;Jia Wei;Xiaohui Liu;Yifei Zhang;Mengdie Xu;Jiamei Li;Guoping Pan;Jun Li]
通讯作者:
Luyi Xing;Jia Wei;Xiaohui Liu;Yifei Zhang;Mengdie Xu;Jiamei Li;Guoping Pan;Jun Li
Enhanced catalytic degradation of tetracycline antibiotic by persulfate activated with modified sludge bio-hydrochar
改性污泥生物水炭活化过硫酸盐强化催化降解四环素类抗生素
DOI:
10.1016/j.chemosphere.2020.125854
发表时间:
2020
期刊:
Chemosphere
影响因子:
8.8
作者:
[Wei Jia, Liu Yitao, Zhu Yuhan, Li Jun]
通讯作者:
Li Jun
Performances and mechanisms of microbial nitrate removal coupling sediment-based biochar and nanoscale zero-valent iron
沉积物生物炭与纳米零价铁耦合微生物去除硝酸盐的性能和机制
DOI:
10.1016/j.biortech.2021.126523
发表时间:
2021-12-16
期刊:
BIORESOURCE TECHNOLOGY
影响因子:
11.4
作者:
[Liu, Xiaohui, Wei, Jia, Li, Jun]
通讯作者:
Li, Jun
共 8 条
二维(2D)半导体—微生物界面强化光电体系去除ECs同步产氢作用机理与性能调控研究
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批准号:52470172
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项目类别:面上项目
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资助金额:48.00万元
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批准年份:2024
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负责人:魏佳
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依托单位:
以EPFRs为介导的生物质水热炭活化过氧化物对水中污染物的降解机制研究
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批准号:--
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项目类别:面上项目
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资助金额:59万元
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批准年份:2021
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负责人:魏佳
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依托单位:
表面活性剂与持久性有机污染物在水体颗粒微界面的化学行为与作用机制研究
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批准号:51209088
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:20.0万元
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批准年份:2012
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负责人:魏佳
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依托单位:
国内基金
海外基金