新型高效低铂燃料电池催化剂的设计合成及电催化性能调变机制研究
批准号:
21771014
项目类别:
面上项目
资助金额:
65.0 万元
负责人:
张东凤
依托单位:
学科分类:
无机功能材料化学
结题年份:
2021
批准年份:
2017
项目状态:
已结题
项目参与者:
范玉尊、康建新、陈庭文、付璐璐、高敏、梁超颖
中文摘要
本项目针对Pt/过渡金属多元金属复合材料作为燃料电池催化剂在催化循环过程中易发生成分流失而造成催化稳定性差的问题,拟将消解效应的思想引入到合成中,结合原位氧化还原等原理,通过壳层合金结构的设计,将化学稳定性优异、电催化协同效应显著的Au元素少量的引入到PtM (M=Co, Ni) 体系的表面/亚表面,设计合成几种构造方式可控(如:三明治型、空腔型、核壳型及合金粒子型)的PtAuM (M=Co, Ni) 壳层结构催化材料,注重对材料表/界面的组分含量及成分分布进行调控,深入研究产物对甲醇氧化及氧气还原等反应的电催化性能,了解产物的组分、结构及表/界面微结构等特征对电化学性能的影响规律及作用机制,揭示多组分金属组装产生的耦合和协同效应,以反馈的信息为指导进一步优化产物的组成和结构,制备出具有良好催化活性和催化稳定性的新型低铂电催化材料,为推进燃料电池的实用化进程提供材料和技术基础。
英文摘要
One noted major limitation of Pt-TM (transition metal) nanocatalysts is their low durability owing to the element leaching under detrimental corrosive electrocatalytical conditions. The aim of this project is to develop a digestive-redox combined method to introduce a small amount of Au, the element with good chemical stability and excellent electrocatalytic synergistic effects, into the surface/subsurface of PtM-based (M = Co, Ni) nanosystems by designing PtAuM (M = Co, Ni) shell nanostructures with controlled configurations (such as Sandwich, hollow, core-shell or alloyed particulate structures). To get control of the surface/interface component distribution and percentage is one of the research focus. The electrocatalysis performance of the as-prepared PtAuM (M = Co, Ni) shell nanostructures will be systematically investigated towards oxygen reduction reaction (ORR) and methanol reduction reaction (MOR). We'd like to address the coupling and synergistic effects among the component elements and their impacts on the electrocatalysis performance, which is helpful to get new insight into the key factors related to the electrocatalysis performance improvement and understand the underlyling electrocatalytic mechanism. The ultimate goal of this project is to get new type of low-Pt-loading electrocatalytic material with simultaneously high durability and catalytic activity on the basis of the component and surface/interface microstructural optimization.
通过巧妙利用消解效应和金属间氧化还原反应原理,成功的将少量的 Au 引入到 PtM (如无特殊说明,下文中 M 均指 Co, Ni ) 体系中,系统深入的研究了反应动力学,获得了 PtAuM 三元单相合金结构、PtAuM@M@Au 三明治结构、PtAuM@Au 核壳结构及 AuPt@PtCoAu 双合金嵌套结构等多种不同构造的纳米粒子,对产物的甲醇氧化、氧气还原等电催化性能和硼烷氨催化释氢性能进行了研究。主要结论如下:(1)发现在制备Au核基材料的过程中,Au具有从内核向Pt基壳层向外扩散的趋势。通过对比几种不同构造产物的电催化性能,确定对于Au核PtM基壳层结构材料来讲,主要是偏析到壳层的Au原子通过电子结构相互作用,而非核壳界面相互作用对改善PtM基材料的催化性能起到了作用;(2)在电催化循环过程中,三元合金表现出了电压依赖的表面重构性。与PtAuM@Au核壳结构相比,PtAuM@M@Au 三明治结构由于具有无定形的M 缓冲层而表现出良好的表面重构循环性;(3)Pt、Au、M三元金属的协同效应使具有PtAuM表层的催化材料不仅具有良好的电催化性能,而且具有优异的硼烷氨释氢催化性能,其中M中间层对壳层的应力及补偿效应使Au@M@PtAuM三明治结构材料达到了最佳的电催化性能与稳定性。
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Au Catalyzed Carbon Diffusion in Ni: A Case of Lattice Compatibility Stabilized Metastable Intermediates
Au 催化碳在 Ni 中的扩散:晶格相容性稳定亚稳态中间体的案例
DOI:
10.1002/adfm.201706434
发表时间:
2018-05
期刊:
Advanced Functional Materials
影响因子:
19
作者:
[Jian-Xin Kang, Dong-Feng Zhang, Gen-Cai Guo, Hai-Jun Yu, Li-Hua Wang, Wei-Feng Huang, Ru-Zhi Wang, Lin Guo, Xiao-Dong Han]
通讯作者:
Xiao-Dong Han
PtAuCo Trimetallic Nanoalloys as Highly Efficient Catalysts toward Dehydrogenation of Ammonia Borane
PtAuCo 三金属纳米合金作为氨硼烷脱氢的高效催化剂
DOI:
10.1021/acssuschemeng.9b06865
发表时间:
2020-03-09
期刊:
ACS SUSTAINABLE CHEMISTRY & ENGINEERING
影响因子:
8.4
作者:
[Fu, Lu-Lu, Zhang, Dong-Feng, Zhai, Jin]
通讯作者:
Zhai, Jin
Cycling potential engineering surface configuration of sandwich Au@Ni@PtNiAu for superior catalytic durability
三明治结构 Au@Ni@PtNiAu 的循环潜在工程表面构型具有卓越的催化耐久性
DOI:
10.1016/j.nanoen.2018.07.029
发表时间:
2018-10-01
期刊:
NANO ENERGY
影响因子:
17.6
作者:
[Chen, Ting-Wen, Huang, Wei-Feng, Guo, Lin]
通讯作者:
Guo, Lin
Network-Like Platinum Nanosheets Enabled by a Calorific-Effect-Induced-Fusion Strategy for Enhanced Catalytic Hydrogenation Performance.
通过热效应诱导融合策略实现网络状铂纳米片,以增强催化苯乙烯加氢性能
DOI:
10.3389/fchem.2021.818900
发表时间:
2021
期刊:
Frontiers in chemistry
影响因子:
5.5
作者:
[Chen TW, Pang DW, Kang JX, Zhang DF, Guo L]
通讯作者:
Guo L
Dynamical investigation of tunable magnetism in Au@Ni-carbide nanocrystals by a combined soft and hard X-ray adsorption spectroscopy
结合软硬X射线吸收光谱对Au@Ni-碳化物纳米晶中可调磁性的动态研究
DOI:
10.1007/s12274-021-4005-8
发表时间:
--
期刊:
Nano Res.
影响因子:
--
作者:
[Weifeng Huang, Jianxin Kang, Tingwen Chen, Dawei Pang, Lihua Wang, Huang Wei, Changchun Yang, Dongfeng Zhang, Lin Guo]
通讯作者:
Lin Guo
共 6 条
稀土增效Pt基小尺寸催化剂的设计合成及电催化性能研究
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批准号:22375011
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项目类别:面上项目
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资助金额:50.00万元
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批准年份:2023
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负责人:张东凤
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依托单位:
基于异相成核生长贵金属/磁性金属纳米复合物的可控合成及性质研究
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批准号:21173015
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项目类别:面上项目
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资助金额:60.0万元
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批准年份:2011
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负责人:张东凤
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依托单位:
基于晶体外延生长原理微/纳米多级结构的设计合成及微结构研究
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批准号:20803002
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:20.0万元
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批准年份:2008
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负责人:张东凤
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依托单位:
国内基金
海外基金