具有非线性(NLO)光学活性和磁性质的有机/配合物材料在激光技术，光通信，光开关，光存储等现代高科技领域显示出广阔的应用前景。本课题采用量子化学计算方法，研究吡咯类自由基，Schiff碱类自由基，含氮氧自由基等开壳层有机分子及Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Ru, Pd等离子(或原子)与有机配体形成开壳层配合物不同自旋多重度下的NLO性质，探讨开壳层有机体系自旋多重度与其NLO活性和共轭性质的关系，探索金属离子价态，d或f电子排布方式以及与配体间电子自旋耦合方式对NLO效应的影响。分析总结计算开壳层有机/配合物体系的合理方法，得到分子稳定性、极化率、超极化率与结构、自旋多重度的对应关系，揭示开壳层有机/配合物NLO活性和磁性质的微观本质，为新一类多功能NLO材料的开发应用提供理论依据。