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富氮金属有机骨架修饰生物炭捕集烟气中CO2协同SO2、NOx脱除机理研究

批准号:
51806077
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
张雄
依托单位:
学科分类:
燃烧学
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
曾阔、刘标、姚丁丁、张俊杰、蔡宁、吴丹焱

项目摘要

结项摘要

项目成果

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中文摘要
烟气中CO2、SO2、NOx减排是世界各国面临重要课题,富氮金属有机骨架(MOFs)修饰生物炭结合了富氮MOFs和多孔生物炭的优势,同时具有制备成本低廉、孔隙结构发达、表面化学活性高且易定向调控等特点,非常适宜成为优质的烟气净化剂。本项目创新性提出了一种富氮MOFs修饰生物炭捕集烟气中CO2协同SO2、NOx脱除的新工艺,旨在解析富氮MOFs修饰生物炭从制备到污染物脱除和再生全过程中其理化结构演变机理,探索富氮MOFs修饰生物炭捕集烟气污染物的微观反应规律,揭示富氮MOFs修饰生物炭捕集烟气中CO2联合脱除SO2、NOx的协同反应机制;在此基础上结合理论模型和实验优化,建立富氮MOFs修饰生物炭捕集烟气中CO2协同脱除SO2、NOx的理论和方法。本项目研究成果将有利于探索出一条大气污染物治理的新途径,为高效低成本碳基吸附剂开发和应用提供科学的指导。
英文摘要
The emission reduction of CO2, SO2 and NOx in the flue gas is an important issue in the world. The nitrogen-enriched metal organic frameworks (MOFs) modified biochar can combine the advantages of nitrogen-enriched MOFs and porous biochar: low cost of preparation, developed pore structure, high surface chemical activity and easy directional controllability, which is quite suitable for a high quality adsorbent of flue gas purification. This project presents a process of the preparation of the nitrogen-enriched MOFs modified biochar and its application in CO2 capture with the simultaneous removal of SO2 and NOx in flue gas. The evolution regulation of nitrogen rich MOFs modified biochar’s pore structure, surface groups of species composition and distribution of nitrogen from whole process of nitrogen enriched MOFs modified biochar of the preparation to gaseous pollutants removal to its regeneration will be explored in this project. The microcosmic reaction characteristics of nitrogen-enriched MOFs modified biochar during pollutants capture in flue gas will be also studied to reveal the formation mechanism of the physicochemical characteristics on nitrogen-enriched MOFs modified biochar and the synergistic reaction mechanism of CO2 capture with the simultaneous removal of SO2 and NOx in flue gas. On these basis, combining the theoretical model and experimental verification, the theory and method of CO2 capture with the simultaneous removal of SO2 and NOx in flue gas by the nitrogen-enriched MOFs modified biochar would be established to optimize the process parameters. The research results of this project will be helpful to explore a new way to control atmospheric pollutants, and also provide scientific guidance for the development and application of high efficient and low-cost carbon-based adsorbent.
烟气中CO2、SO2、NOx减排是世界各国面临重要课题,富氮MOFs修饰生物炭结合了富氮MOFs和多孔生物炭的优势,同时具有制备成本低廉、孔隙结构发达、表面化学活性高且易定向调控等特点,非常适宜成为优质的烟气净化剂。本项目完成了富氮金属有机骨架修饰生物炭的理化特性及形成机理研究,解析从制备过程到气态污染物脱除到再生全过程中富氮MOFs修饰生物炭孔隙结构、表面基团种类及分布的演变规律,研究了富氮MOFs修饰生物炭捕集烟气污染物微观反应机理,揭示富氮MOFs修饰生物炭理化特性形成机制和捕集烟气中CO2联合脱除SO2、NOx的协同反应机制,初步建立富氮MOFs修饰生物炭捕集烟气中CO2协同脱除SO2、NOx的理论和方法。经研究发现将ZIF-8接枝到生物炭上后,孔隙结构明显改善;当接枝量低时,接枝生物炭的面积和孔容增加了一倍;随着ZIF-8接枝量的增加,最大BET比表面积可增加5倍,达到1251.02 m2/g,总孔体积可扩大7倍以上,微孔体积可扩大3倍;此外,其氮含量可从原始0.02 at.%增加至25.02 at.%。其中ZIF-8/BC1-900是对CO2吸附性能最好的一种,吸附量可达107 mg/g;不同气体吸附难易程度可分为:SO2 > CO2 > NO ≈ NO2 > N2。MOFs修饰生物炭对于CO2和SO2的吸附能力远远大于对于NO的吸附,NO吸附最为困难;MOFs修饰生物炭对于CO2和SO2的吸附能力较于单独吸附实验中的有所下降,这说明了在吸附过程中,CO2和SO2存在着一定的竞争关系,而有NO存在时,对二者吸附有明显促进作用。本项目研究取得了丰硕的成果,共发表论文9篇,其中SCI 9篇,申请专利11项,授权8项;并且项目负责人在项目执行期内获得国际先进材料协会提名“碳材料与技术”2021年度杰出科学家奖;此外,以第一资助标注成果“Physicochemical and adsorption properties of biochar from biomass-based pyrolytic polygeneration: effects of biomass species and temperature”发表在我国自主SCI一区国际权威期刊《Biochar》上论文被“炭索未来”公众号科普宣传;本项目成果将有利于高效低成本碳基吸附剂的制备提供新方法。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Physicochemical and adsorption properties of biochar from biomass-based pyrolytic polygeneration: effects of biomass species and temperature
生物质热解多联产生物炭的物理化学和吸附特性:生物质种类和温度的影响
DOI: 10.1007/s42773-021-00102-5
发表时间: 2021-07
期刊: Biochar
影响因子: 12.7
作者: [Zhang Xiong, Zheng Huanhuan, Wu Jing, Chen Wei, Chen Yingquan, Xuezhi Gao, Yang Haiping, Chen Hanping]
通讯作者: Chen Hanping
DOI: 10.1016/j.jhazmat.2020.124177
发表时间: 2021
期刊: Journal of Hazardous Materials
影响因子: 13.6
作者: [Zhou Xiaoming, Chen Zhuoyuan, Guo Zhiyong, Yang Haiping, Shao Jingai, Zhang Xiong, Zhang Shihong]
通讯作者: Zhang Shihong
Enhanced Wet Flue Gas Desulfurization Properties by Additives of Organic Acids, Organic Salts, Inorganic Salts, and Organic Amines
有机酸、有机盐、无机盐和有机胺添加剂增强湿法烟气脱硫性能
DOI: 10.1021/acs.energyfuels.0c02658
发表时间: 2020-10
期刊: Energy & Fuels
影响因子: 5.3
作者: [Xiang Jiatao, Zhang Zhen, Tian Luning, Zhao Qinghua, Yang Haiping, Zhang Xiong, Shao Jingai, Zhang Shihong, Chen Hanping]
通讯作者: Chen Hanping
Effect of deashing on activation process and lead adsorption capacities of sludge-based biochar
清灰对污泥基生物炭活化过程及铅吸附能力的影响
DOI: 10.1016/j.scitotenv.2020.137016
发表时间: 2020
期刊: Science of the Total Environment
影响因子: 9.8
作者: [Zhang Junjie, Shao Jingai, Jin Qianzheng, Zhang Xiong, Yang Haiping, Chen Yingquan, Zhang Shihong, Chen Hanping]
通讯作者: Chen Hanping
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    MOFs辅助生物质热解一步法绿色制备富氮分级孔碳机理研究
    • 批准号:
      --
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      58万元
    • 批准年份:
      2021
    • 负责人:
      张雄
    • 依托单位:
    轻质金属薄壁梁大变形弯曲力学行为与设计优化研究
    • 批准号:
      12072124
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      62.0万元
    • 批准年份:
      2020
    • 负责人:
      张雄
    • 依托单位:
    易制备多胞金属薄壁结构吸能特性研究
    • 批准号:
      11672117
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      60.0万元
    • 批准年份:
      2016
    • 负责人:
      张雄
    • 依托单位:
    复杂截面多胞金属薄壁结构轴向压缩阻抗研究
    • 批准号:
      11372115
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      80.0万元
    • 批准年份:
      2013
    • 负责人:
      张雄
    • 依托单位:
    国内基金
    海外基金