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四氢双环戊二烯选择性异构催化剂的研究
结题报告
批准号:
21076031
项目类别:
面上项目
资助金额:
36.0 万元
负责人:
纪敏
依托单位:
学科分类:
B0803.反应工程
结题年份:
2013
批准年份:
2010
项目状态:
已结题
项目参与者:
安永林、张驰、贺民、杨华政、周已勇、张亚丽
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中文摘要
挂式四氢双环戊二烯(exo-TCD)是一种重要的航空航天燃料,工业上是以其桥式异构体为原料在AlCl3作用下通过异构反应制得的。由于该催化剂酸性强、选择性低,产品因含有深度异构化产物金刚烷等而性能较差。本项目根据上述问题设计合成新型固体酸催化剂用于制备高纯度exo-TCD。催化剂以AlCl3与载体表面羟基键合形成的强度温和的新型酸物种为活性中心,并利用载体的择形性和扩散性质,从反应动力学和扩散动力学角度抑制exo-TCD深度异构,提高其选择性。根据前期工作结果重点研究以MCM-41为载体制备的固载化AlCl3催化剂。表征催化剂物化性质,评价其反应性能,考察制备方法对其物化性质和催化性质的影响;研究载体Si/Al比和孔结构对酸中心类型、结构、强度以及催化活性和产物分布的影响,揭示催化剂酸性和内扩散性质在提高选择性中的作用;探究反应机理。此项目对高密度液体烃燃料合成工业具有理论价值和应用潜力。
英文摘要
本项目采用两步气相法合成了以SiO2、Al2O3、REY、USY、HY、SSY和HMCM-41为载体的固载化AlCl3催化剂,研究了催化剂孔道结构和表面酸性对催化剂endo-TCD异构化反应性质的影响。结果表明,催化剂较大的孔道尺寸和强的表面酸性有利于endo-TCD转化,强Brönsted酸中心有利于最终异构化产物金刚烷生成,而催化剂表面强Lewis酸中心有利于获得中间异构化产物exo-TCD(JP-10);其中以MCM-41为载体制备的固载化AlCl3催化剂具有较高endo-TCD转化率和exo-TCD 选择性,在200h 反应时间内可以保持在99.20%和99.70% 以上。此外,在本研究项目构建具有择形性的固载化AlCl3 催化剂的基础上,首次合成了具有Brönsted酸性质的以MIL-101为载体的固载化离子液体催化剂,该催化剂在缩醛反应中表现出良好的活性和重复使用性。相关结果已发表或待发表在国际知名刊物上。这种催化剂构建方法对实现均相催化剂固载化具有重要意义。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:--
发表时间:2013
期刊:Green and Sustain able Chemistry
影响因子:--
作者:Min Ji;Yiyong Zhou;Qunxing Luo;Sang-Eon Park;Tianxi Cai;
通讯作者:
DOI:10.1039/c3ta10975e
发表时间:2013-05
期刊:Journal of Materials Chemistry
影响因子:--
作者:Qun-Xing Luo;Min Ji;Meirong Lu;C. Hao;J. Qiu;Yanqin Li
通讯作者:Qun-Xing Luo;Min Ji;Meirong Lu;C. Hao;J. Qiu;Yanqin Li
DOI:10.1016/j.cattod.2011.05.019
发表时间:2011-09
期刊:Catalysis Today
影响因子:5.3
作者:Min Ji;Liu Xuefeng;Junhu Wang;Jia-Nan Zhu;Liming Zhou
通讯作者:Min Ji;Liu Xuefeng;Junhu Wang;Jia-Nan Zhu;Liming Zhou
DOI:10.1021/ic301771b
发表时间:2012-11-19
期刊:INORGANIC CHEMISTRY
影响因子:4.6
作者:Ji, Min;Lan, Xin;Qiu, Jieshan
通讯作者:Qiu, Jieshan
DOI:10.1039/c2dt32575f
发表时间:2013-01-01
期刊:DALTON TRANSACTIONS
影响因子:4
作者:Ji, Min;Hao, Ce;Qiu, Jieshan
通讯作者:Qiu, Jieshan
腈基化合物加氢反应高效FLP/MOF催化剂的构建及其性能研究
  • 批准号:
    22178040
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    60万元
  • 批准年份:
    2021
  • 负责人:
    纪敏
  • 依托单位:
NH2-MOFs固载离子液体催化剂的构建及CO2 环加成反应催化性质研究
  • 批准号:
    21776043
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    64.0万元
  • 批准年份:
    2017
  • 负责人:
    纪敏
  • 依托单位:
3DOM-MgFexAl2-xO4催化剂可控制备及其乙苯与CO2氧化脱氢性能研究
  • 批准号:
    21356001
  • 项目类别:
    专项基金项目
  • 资助金额:
    10.0万元
  • 批准年份:
    2013
  • 负责人:
    纪敏
  • 依托单位:
国内基金
海外基金