含多膦配体的银、金簇合物光催化剂的设计合成及其在催化降解水体芳基污染物中的应用
批准号:
21671144
项目类别:
面上项目
资助金额:
62.0 万元
负责人:
任志刚
依托单位:
学科分类:
配位化学
结题年份:
2020
批准年份:
2016
项目状态:
已结题
项目参与者:
王会芳、吴心怡、王帆、龚维杰、刘时元、顾天怡、刘春玉、徐林艳、刘丹
中文摘要
配位聚合物由于具有合成方便、化学性质稳定、富含金属中心等特征,近年来常被用于催化水体中有机污染物光降解。本项目拟将具有良好光敏性的Ag(I)和Au(I)离子以金属簇合物的形式引入到配位聚合物之中,用富含膦配位基团的多膦类配体作为桥联配体来稳定这些簇核,获得一系列性质稳定、结构明确、催化性能优良的光催化剂。将这些催化剂用于含硝基苯类、酚类和偶氮类污染物的废水的光催化氧化降解。测试催化剂的光电流响应和光电转换效率,对催化剂的能隙值进行理论计算,探索影响催化剂的光催化效率的影响因素。归纳配合物的结构与催化效率之间的关系,为高效光催化剂的设计与合成提供参考。本项目在开发功能配合物在水环境保护的应用方面具有重要的研究价值。
英文摘要
Coordination polymers have been used in catalyzing the photodegradation of organic pollutants in water bucause these compounds are readily prepared, highly stable and rich of metal centers. This project is planned to introduce the photosensitive Ag(I) and Au(I) ions into the coordination polymers as metal-rich clusters, and use multidentate phosphine ligands as bridging ligands to stabilize the cluster cores. A series of photocatalysts which have good stabilities, definite structures and excellent catalytic efficiencies are expected to be separated and then catalyze the oxidative photodecomposition of nitrobenzenes, phenols and azo dyes in waste water. The influence factors toward the catalytic efficiencies of the catalysts will be explored by measuring their photocurrent responses, testing their incident photon-to-electron conversion efficiencies (IPCE) and carrying out theoretical calculations on their energy gaps. We will examine the relationship between the structures of each catalyst and their catalytic efficiencies, and provide references for the design and synthesis of high-performance photocatalysts. This project will be of great importance in developing the applications of functional coordination compounds into the researches of water environment protection.
本项目在执行期间,按照计划书开展工作。用已有或新设计的多膦配体与金、银等前体化合物反应,得到了二十多个具有不同簇核结构的新簇合物。掌握了它们的合成方法。对所得簇合物的结构和光谱进行了全面表征。筛选出数个对水和光照具有较好稳定性的簇合物进行光催化降解水体芳基污染物性能的研究。我们先后发现含Ag4I4簇核与P-N混合3-bdppmapy配体形成的簇合物对超过十种有机染料表现出优异的光催化降解性能和良好的重复性;Ag2(Sal)2簇核与P-N混合配体3-dppmapy形成的配合物可以高选择性地催化数种有机染料分子(EBT、AB和NO)的降解和表现出明显的光电流响应;含Ag2X2和Ag4X2 (X = Br, I, CN)簇核与P-S混合配体tpptch的簇合物对9种染料分子表现出较好的光催化降解能力,且其催化活性与光电流和HOMO-LUMO能隙值之间存在较好的相关性。而另外一些金、银与多膦配体形成的配合物则分别表现出光增强的电催化水裂解、配位聚合物自由基和荧光探针等方面的应用前景。在本项目的支持下,共发表SCI研究论文17篇,其中IF > 4的论文11篇,获国家发明专利授权1项。培养了12名硕士生毕业或攻读博士学位。项目组成员多次参加国内外学术会议。较好完成了项目任务书的要求。
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Fine-Tuning of Luminescence through Changes in Au-S Bond Lengths as a Function of Temperature or Solvent
通过改变 Au-S 键长作为温度或溶剂的函数来微调发光
DOI:
10.1021/acs.inorgchem.9b00845
发表时间:
2019
期刊:
Inorganic Chemistry
影响因子:
4.6
作者:
[Liu Chun Yu, Wang Hui Fang, Ren Zhi Gang, Braunstein Pierre, Lang Jian Ping]
通讯作者:
Lang Jian Ping
Suzuki-Miyaura cross-coupling reaction of aryl chlorides with aryl boronic acids catalyzed by a palladium dichloride adduct of N-diphenylphosphanyl-2-aminopyridine
N-二苯基膦酰-2-氨基吡啶二氯化钯加合物催化芳基氯与芳基硼酸的 Suzuki-Miyaura 交叉偶联反应
DOI:
10.1016/j.tet.2017.04.034
发表时间:
2017-06
期刊:
Tetrahedron
影响因子:
2.1
作者:
[Xu Lin-Yan, Liu Chun-Yu, Liu Shi-Yuan, Ren Zhi-Gang, Young David James, Lang Jian-Ping]
通讯作者:
Lang Jian-Ping
Luminescent Zn(II) Coordination Polymers for Highly Selective Sensing of Cr(III) and Cr(VI) in Water
用于高选择性传感水中 Cr(III) 和 Cr(VI) 的发光 Zn(II) 配位聚合物
DOI:
10.1021/acs.inorgchem.7b00311
发表时间:
2017-04-17
期刊:
INORGANIC CHEMISTRY
影响因子:
4.6
作者:
[Gu, Tian-Yi, Dai, Ming, Lang, Jian-Ping]
通讯作者:
Lang, Jian-Ping
Assembly of silver-oxo complexes based on N-diphenylphosphanylmethyl-3-aminopyridine and their structures, photocatalysis and photocurrent responses
基于N-二苯基膦酰基甲基-3-氨基吡啶的银氧配合物的组装及其结构、光催化和光电流响应
DOI:
10.1039/c8ce00715b
发表时间:
2018-07
期刊:
CrystEngComm
影响因子:
3.1
作者:
[Xu Lin-Yan, Yang Wei, Liu Chao-Fan, Ren Zhi-Gang, Lang Jian-Ping]
通讯作者:
Lang Jian-Ping
Nickel(II)-Based Two-Dimensional Coordination Polymer Displaying Superior Capabilities for Selective Sensing of Cr(VI) Ions in Water
镍(II)基二维配位聚合物在选择性传感水中Cr(VI)离子方面表现出优异的能力
DOI:
10.1021/acs.cgd.9b00376
发表时间:
2019
期刊:
Crystal Growth & Design
影响因子:
3.8
作者:
[Xuan Zhou, Yi-Xiang Shi, Chen Cao, Chun-Yan Ni, Zhi-Gang Ren, David James Young, Jian-Ping Lang]
通讯作者:
Jian-Ping Lang
共 16 条
新型PNP配体的设计、合成及其配合物在催化C-C偶联反应中的应用
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批准号:21271134
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项目类别:面上项目
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资助金额:80.0万元
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批准年份:2012
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负责人:任志刚
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依托单位:
基于多齿膦配体的配位超分子的设计、组装与性能研究
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批准号:20901054
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:18.0万元
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批准年份:2009
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负责人:任志刚
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依托单位:
国内基金
海外基金