典型有机-无机耦合体系中液液相分离对颗粒物吸湿特性的影响
批准号:
42105107
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
周雅清
依托单位:
学科分类:
大气化学
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
周雅清
中文摘要
颗粒物吸湿性是大气气溶胶的关键物理参量,颗粒物中有机组分相态的复杂性是制约我们准确理解和预测颗粒物吸湿过程的关键因素之一,液液相分离(LLPS)的出现进一步增加了该过程的复杂性。截至目前,我们对于LLPS如何影响颗粒物吸湿性及其规律仍缺乏全面而系统的认识,这也使我们难以基于模型准确预测颗粒物吸湿性的变化。因此,本研究拟利用光镊对单个颗粒物进行非接触式捕获,结合吸湿串联差分迁移分析仪,分别对15种有机物和2种常见无机物组成的有机-无机混合体系进行相态和吸湿过程的同步连续观测,并与3种模式在不同相态情境设定下的计算结果进行比对,以研究典型有机-无机耦合体系中LLPS对颗粒物吸湿性的影响及其潜在规律。
英文摘要
The hygroscopicity of particles is a key physico-chemical property of atmospheric aerosols. The complexity of phase state of organic aerosol is one of the key factors that limiting our accurate understanding and prediction of particle’s hygroscopicity, and liquid-liquid separation (LLPS) has further deepened the complexity of the process. Up to date, there is still lack of a comprehensive and systematic understanding in how LLPS affects the hygroscopicity of particles, which brought large uncertainties in hygroscopicity prediction models. In this study, we propose to use optical tweezer for contactless capture single particles, combined with a Hygroscopicity Tandem Differential Mobility Analyzer (HTDMA), to perform simultaneous and continuous measurement of phase separation and the hygroscopicity of different mixtures which selected from 15 organic and 2 inorganic species. The measured hygroscopicity will be compared with calculated results utilizing three different models under assumption of different phase scenarios, that including Zdanovskii-Stokes-Robinson (ZSR) mixing rule, Extended Aerosol Inorganics Model (E-AIM), and Aerosol Inorganic/Organic Mixtures Functional groups Activity Coefficients (AIOMFAC) model. Therefore, the effect of LLPS on the hygroscopicity of typical organic-inorganic coupling system and its potential patterns will be investigated.
本研究结合光镊技术和拉曼光谱,成功实现了对有机-无机混合气溶胶液液相分离(LLPS)过程的准确判别。通过利用光镊捕获颗粒物所形成的高质量光学微腔,观察回音壁模(WGM)特征峰的变化,结合拟合误差分析,能够有效地判断颗粒物的LLPS过程,并揭示颗粒物在该过程中所呈现的不同相态。与传统显微镜方法相比,光镊技术作为非接触式手段,最大程度地减少了对颗粒物形态的干扰,为气溶胶中有机-无机组分的相分离过程的原位测量提供了基础手段。.为实现在光镊捕获腔室内直接进行相对湿度(RH)的原位测量,本研究设计并实现了一种光镊腔室改造方案。通过实验验证结果表明,改造后的腔室能够准确反映颗粒物原位RH变化,其测量结果与颗粒物实际粒径变化高度一致。该改造方案为准确研究气溶胶颗粒物的相态和吸湿动力学提供了技术保障,并指出现有光镊中湿度测量的不准确性可能导致研究结论偏差,强调了颗粒物实际微环境RH精确测量的重要性。.在颗粒物液液相分离的研究方面,选择了四种具有大气代表性的羧酸类和醇类有机物,其O:C比值位于液液相分离是否发生的过渡区间。研究表明,仅依靠O:C比值不能准确预测颗粒物是否会发生LLPS,颗粒物的浓度、挥发性及初始有机物比例等因素均可能影响液液相分离的行为。本研究还首次利用光镊测量了1,4-丁二醇/硫酸铵混合体系的相分离过程,拓展了非接触式测量方法在有机物液液相分离行为中的应用。通过对比悬浮液滴和基底接触两种测量方式下的颗粒物相分离行为,发现两者在LLPS判定上基本具有一致性,但在相分离湿度点的数值上仍存在一定差异。本研究为深入理解气溶胶液液相分离行为及其对大气演变过程的潜在影响提供了重要的技术数据支持和理论依据。
典型有机-无机耦合体系中液液相分离对颗粒物吸湿特性的影响
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批准号:--
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资助金额:30万元
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批准年份:2021
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负责人:周雅清
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依托单位:
国内基金
海外基金