课题基金 / 基金详情

石墨相C3N4-铋系半导体S-scheme异质结的设计、制备及其光催化甲烷氧化制甲醇研究

批准号:
22108005
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
王朋
依托单位:
学科分类:
光化学与电化学工程
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
王朋

项目摘要

结项摘要

相似基金

相关文献

中文摘要
针对目前已报道的甲烷氧化光催化剂对可见光响应不足、光生载流子易复合、产物选择性低等突出问题,结合S-scheme异质结半导体具有优异的光生载流子分离效率和氧化还原能力等优点,本项目以研制可见光驱动甲烷选择性氧化制备甲醇的高效S-scheme催化剂为研究目标。主要研究内容为:(1)基于g-C3N4和Bi2WO6、BiOBr半导体能带位置和功函的差异,采用静电自组装、原位生长的合成策略制备一系列g-C3N4-铋系半导体S-scheme异质结高效光催化剂;(2)分析催化剂组成、结构、光电性质,尤其光生载流子的分离、迁移及复合情况;(3)考察催化剂对甲烷氧化制甲醇的催化性能,阐明催化剂结构-性质-性能的关系,明晰催化作用机制。通过本项目的实施,希望为新型、高效光催化甲烷氧化催化剂的开发提供重要的参考依据。
英文摘要
Most of the reported photocatalysts for methane oxidation have shortcomings, such as insufficient response to visible light, easy recombination of photogenerated charge carriers and low products selectivity. S-scheme heterojunction photocatalysts have attracted much attention in recent years owing to their excellent photogenerated charge carriers separation efficiency and redox ability. This project aims to develop high-efficiency S-scheme photocatalysts for visible-light-driven selective oxidation of methane to methanol. The main research contents are as follows: (1) Design and preparation of a series of g-C3N4-bismuth based semiconductor S-scheme heterojunction photocatalysts based on the difference of band positions and work functions between g-C3N4 and bismuth based semiconductors (Bi2WO6, BiOBr) by means of electrostatic self-assembly and in-situ growth. (2) Characterization of the composition, structure and photoelectric properties of the catalysts, especially the separation, migration and recombination of photogenerated charge carriers. (3) Investigation of the photocatalytic performance of the as-synthesized materials in oxidation of methane to methanol, and clarification of the relationship between the structure, properties and performance of the catalysts. This project is expected to provide important information for the development of new and efficient photocatalytic methane oxidation catalysts.
光催化甲烷转化制备高值化学品是一种极有前景的绿色工艺,但面临巨大挑战,主要在于甲烷极其惰性的结构和产物易发生深度氧化的突出问题。项目主要从甲烷活化位点构筑和反应中间体调控、载体晶格氧稳定性提升、催化剂光生激子迁移效率提升等方面展开研究,具体分为以下三方面:(a)Au-Cu合金修饰TiO2实现对空穴和反应中间体的调控。光激发Au-Cu/TiO2产生的混合价态的Au和Auδ+分别充当电子桥和空穴受体的作用,抑制电子向Cu位点反流,提升了电荷分离效率,同时优化了CH3OOH分解步骤的能量,抑制了甲醇过氧化。本研究提供了一例调控光生空穴的范式。(b)Fe团簇修饰提升TiO2晶格氧稳定性和甲烷偶联性能。铁团簇的修饰不仅有利于CH4的吸附和活化,而且使C-C偶联能够不受热力学限制进行。此外,铁团簇通过增加*CH3和晶格氧的成键能垒有效地稳定晶格氧,从而减轻深度产物CO2的形成。该研究结果对于设计和制备低成本、高催化性能的光催化剂用于光催化NOCM反应具有重要借鉴意义。(c)局部极化氢键有机框架实现光催化过程激子的高效分离和迁移。刚性框架中嵌入的柔性和极性小分子基团不仅稳定了HOF框架,还增强了HOF的局部极化、电子离域和内建电场,极大地促进了激子解离和载流子转移。该研究为从分子水平调控层面上合理设计高激子分离效率光催化剂提供了有益见解。
国内基金
海外基金