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廉价矿石衍生高循环稳定硅酸锂的制备及其高温CO2捕集性能增强机制研究

批准号:
42075169
项目类别:
面上项目
资助金额:
58.0 万元
负责人:
王强
依托单位:
学科分类:
地球系统模式发展
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
王强

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
高温CO2捕集材料研发是实现工业过程CO2捕获和后续CO2转化利用的重要前提,有助于早日实现温室气体净零排放和减缓气候变化效应。Li4SiO4因其吸附容量和吸附速率高而广受关注,但是其存在长时间CO2吸-脱附循环稳定性差、以及在相对较低CO2分压条件下吸附量和吸附动力学显著降低等问题。本项目拟以廉价矿石为硅前驱体,制备出兼具优异CO2吸脱附性能和高循环稳定性的硅酸锂基高温CO2吸附材料,通过关联矿石的化学组成(硅含量、杂质组分等)和其衍生吸附剂的CO2吸附性能,优选出最优的矿石前驱体、解析出矿石中杂质组分对衍生吸附剂在不同CO2浓度条件下的吸附性能和循环稳定性的影响(促进)机制,为硅酸锂基CO2吸附材料的定向设计与制备提供重要的科学指导;通过碱金属碳酸盐负载和过渡金属掺杂等手段提高吸附剂的本征吸附动力学,通过调控成型吸附剂的孔道结构,提高CO2的传质系数,为其实际应用提供重要的科学支撑。
英文摘要
The research and development of high-temperature CO2 capture materials is an important prerequisite for achieving industrial CO2 capture and subsequent CO2 conversion and utilization, which is important for the net-zero emission goal and the mitigation of climate change effect. Li4SiO4 has attracted wide attention due to its relatively high adsorption capacity and adsorption rate, but it has the problems of poor long-term CO2 adsorption-desorption cycle stability, and significantly reduced adsorption capacity and adsorption kinetics under relatively low CO2 partial pressure conditions. This project intends to use cheap minerals as silicon precursors to prepare lithium silicate-based high-temperature CO2 adsorption materials with excellent CO2 adsorption and desorption cycling stability. By correlating the chemical composition (Si content, impurity elements, etc) of minerals and the CO2 adsorption performance of the derived Li4SiO4, the best mineral precursor will be selected and the promoting mechanism of impurity components on the cycling stability and adsorption capacity under different CO2 concentration conditions will be revealed. These results will provide important scientific guidance for the directional design and preparation of lithium silicate-based CO2 adsorption materials. The project will also intend to improve the intrinsic adsorption kinetics of adsorbents by means of alkali metal carbonate loading and transition metal doping and the mass transfer coefficient of CO2 by regulating the pore structure of the shaped adsorbent, which can provide important scientific supports for its practical applications.
CO2是导致全球气候变化的主要温室气体之一,其高效捕集与利用一直是环境与能源领域的研究热点。本项目以珍珠岩矿石为硅前驱体,研究了硅酸锂(Li4SiO4)基CO2吸附材料的制备、性能优化及应用潜力。珍珠岩-Li4SiO4在吸附温度窗口(400-700 ℃)较宽,且在20 vol% CO2条件下的吸附量达到25.1 wt%,经100次吸脱附循环后吸附量仅下降1.7 wt%,表现出优异的吸附性能和循环稳定性。这些优势归因于珍珠岩独特的多孔结构和其中的杂质元素(Al、Na、Fe、K)。机制研究表明,适量的Al掺杂(最佳Si/Al摩尔比为3.76-5.0)显著提升了吸附剂的循环稳定性,并减少了烧结现象的发生;少量Na掺杂即可显著提高了吸附能力,特别是在低CO2浓度条件下展现了较高的吸附动力学性能;K的最佳掺杂范围为Si/K摩尔比34.8-17.4,主要作用是提升吸附容量,而非吸附速率;Fe的掺杂则有助于提高脱附效率。通过密度泛函理论(DFT)计算,进一步揭示了掺杂机制:Al掺杂降低了Li4SiO4的表面能,从而提高了材料的稳定性;Na掺杂增强了材料的表面吸附能,有效提升了CO2的捕集效率。此外,本项目开发了基于挤压滚圆法的吸附剂成型技术,并结合纤维素造孔剂优化了颗粒性能。研究表明,当纤维素添加比例为10 wt%时,珍珠岩-Li4SiO4吸附颗粒在20 vol% CO2条件下吸附量可达27.3 wt%,同时具有较高的机械强度和孔隙率。本项目的研究成果显著提升了Li4SiO4基CO2吸附材料的性能,为低成本、高效CO2捕集材料的开发奠定了理论基础,特别是在杂质元素掺杂的最佳设计及其作用机制方面取得了重要突破。这些研究对缓解气候变化具有重要的科学意义和实际应用价值。此外,在人才培养方面,本项目共培养毕业博士生2人、硕士生3人。在成果产出方面,本团队依托该项目在国内外知名期刊上发表SCI论文17篇,并申请发明专利2项。项目执行期间,课题组积极开展国际学术交流,累计邀请国外教授来访指导并作学术报告5次,课题组成员4人次出境参加国际学术会议。本项目已顺利完成各项研究任务,并圆满达成预定的考核指标。
吸附高温CO2的类水滑石结构调控与吸附机制研究
  • 批准号:
    51572029
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    64.0万元
  • 批准年份:
    2015
  • 负责人:
    王强
  • 依托单位:
类水滑石衍生高效NOx存储还原催化剂的构建及催化机制研究
  • 批准号:
    51308045
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    28.0万元
  • 批准年份:
    2013
  • 负责人:
    王强
  • 依托单位:
国内基金
海外基金