基于分子间相互作用的木质素裂解醛类产物选择性控制
批准号:
22072147
项目类别:
面上项目
资助金额:
63.0 万元
负责人:
石松
依托单位:
学科分类:
催化化学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
石松
中文摘要
木质素是重要的可再生资源之一,利用催化技术将木质素高选择性转化为含氧化学品,是催化科学和技术的前沿领域之一,也是造纸制浆等木质纤维素利用行业中的迫切需求。本项目拟开展木质素催化选择裂解制备芳香醛类的研究。木质素的结构组成复杂,氧化裂解转化的产物种类多样,而醛类分子在氧化条件下较为活泼的性质,使得氧化裂解过程高选择性停留在醛类中间产物极具挑战性。本项目拟利用分子之间的氢键等相互作用,借助于变温核磁等技术手段,探索不同分子对于芳香醛类的稳定性和调控规律。通过对多孔有机聚合物表面进行助剂分子修饰,精确调控催化剂表面修饰分子与产物、原料分子之间的相互作用,最终实现提高芳香醛产物选择性的目的。为木质素的深加工利用提供一条高附加值路线,阐明醛类产物的控制作用机制,具有重要的科学意义。初步研究结果证明了该项目的可行性。
英文摘要
Lignin is one of the most important renewable resources,it is not only one of the leading research area in the catalytic field but also one of the high demand in the paper industry for the converting of lignin into oxygen containing molecules with advanced catalytic technology. In this item, we aimed at developing catalytic method for converting lignin into aromatic aldehydes. To achieve the purpose of obtaining high selectivity of aromatic aldehydes, the strategy of molecule interaction between carbonyl group and the assisting molecule is involved. With the muti-method including temperature dependent NMR, the research will focus on the relationship of stability and rules among different assisting molecules. Based on the rules obtained, the novel porous organic polymer catalyst modified with the assistant molecule will be designed and synthesized. With this special designed catalyst, it will apply in the depolymerization of lignin, structure function relationship in the aromatic aldehyde formation will be researched. This research will provide a new line for the valorization of lignin meanwhile get insight into the mechanism. Preliminary results suggested that it is a feasible proposal.
经过四年探索研究,本项目按照计划执行,以催化剂的设计为基础,通过调控催化剂与底物分子之间的相互作用关系,认知木质素等生物质底物分子催化转化规律,建立了新催化体系,实现了木质素的高效裂解。.首先,我们利用多孔有机聚合物基催化剂为基底,通过改变单体的种类,制备了表面具有不同基团但是结构类似的多孔有机聚合物,由于表面基团的不同,这些聚合物展现出了不同润湿性。该方法能够调控催化剂表面基团这一单一变量,从而为研究催化剂表面基团与底物的相互作用关系奠定了基础。其次,利用前述方法,我们设计了表面分别含有羟基和甲基的催化剂,这些催化剂显示出了与醛基底物特异性的催化性能。利用原位红外等揭示了催化剂与底物分子之间的氢键等相互作用,并利用这种相互作用调控了催化反应,为催化剂的提供了全新的思路。再次,在前述工作的基础上,我们通过调变催化剂表面羟基的数量来制备了高效的V-C催化剂,并应用于木质素模型化合物的氧化裂解,氧化裂解醇类模型化合物的转化率最高达99%以上,芳香化合物选择性达77%。该催化剂可以为氧化裂解木质素的提供借鉴。
调制激发-相位敏感全反射红外技术在有机修饰催化剂调控呋喃类化合物选择转化机理研究
-
批准号:22372168
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:50万元
-
批准年份:2023
-
负责人:石松
-
依托单位:
温和条件环己烷氧化及原位过氧化物媒介活化作用研究
-
批准号:21603218
-
项目类别:青年科学基金项目
-
资助金额:20.0万元
-
批准年份:2016
-
负责人:石松
-
依托单位:
国内基金
海外基金