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大气复合污染条件下降水(云雾、雨雪和露)甲基汞分布特征及来源研究

批准号:
42077345
项目类别:
面上项目
资助金额:
57.0 万元
负责人:
王章玮
学科分类:
污染物环境行为与效应
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
王章玮

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
甲基汞具有超强生物富集性、是毒性最强的有机金属污染物。大气雨水存在明显浓度的甲基汞,但其来源和机制不清。在当前大气复合污染日益严峻,环境大气中挥发性/半挥发性有机污染物急剧增加的现实情形下,以及申请者已有观测发现城市大气颗粒物中富集高水平甲基汞的基础上,本项目拟在我国内陆大气复合污染严重地区开展气溶胶-云雾-雨雪-露水中甲基汞的综合研究,揭示各分量中甲基汞的分布规律和时空变化特征;结合有机小分子、有机酸、有机卤和有机硫等有机组分同步观测,分析不同大气复合污染情形下其与甲基汞相关变化规律;识别实际环境大气降水中汞甲基化的关键甲基供体,建立关键有机组分与大气降水各分量甲基汞浓度响应关系,探索降水富氧环境中甲基汞非生物来源;结合已有大气降水中甲基汞来源的认知,系统评估我国内陆大气复合污染条件下降水中甲基汞的主要来源,为未来汞循环模型发展、暴露风险评估及制定汞防控策略提供基础数据和理论参考。
英文摘要
Methylmercury (MeHg) is a highly toxic organic metal pollutant with tremendous bioaccumulation and biomagnification in food webs. A certain concentration level of MeHg in atmospheric precipitation were measured, and yet its source and formation mechanism are unclear. In the current, complex air pollution has become increasingly severe with a sharp enhancement of volatile/semi-volatile organic pollutants in the ambient atmosphere, and the observations from our research group found that high level of MeHg bound to atmospheric particles in urban area. In this context, this project will intend to further carry out comprehensive observations of MeHg in aerosol- cloud/fog -rain/snow- dew water at the inland area of China with severely complex air pollution. The objects of this project will 1) to reveal the distribution characteristics, and temporal and spatial variation of MeHg in atmospheric precipitation; 2) combined with the synchronous observations for organic components, the variation of MeHg and organic components will investigate in different atmospheric pollution situations; 3) to identify key methyl donors of Hg methylation in real atmospheric precipitation, and establish response relationship between critical organic components and MeHg concentration; 4) combined the existing knowledge of MeHg, the systematically assessment will conduct to the main sources of MeHg in atmospheric precipitation. These will provide basic dataset and theoretical references for the future development of mercury cycle models, exposure risk assessment and preventing mercury pollution.
甲基汞具有超强生物富集性、是毒性最强的有机金属污染物。大气雨水存在明显浓度的甲基汞,但其来源和机制不清。在当前大气复合污染日益严峻,环境大气中挥发性/半挥发性有机污染物急剧增加的现实情形下,本项目在我国内陆大气复合污染严重地区开展云雾-雨雪甲基汞的综合观测研究,获得了内陆偏远地区、内陆城市和沿海城市云雾水和雨水中汞形态分量(包括总甲基汞(TMeHg)、溶解态甲基汞(DMeHg)、颗粒态甲基汞(PMeHg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和颗粒物汞(PH给))分布规律,发现云雾水各形态汞均量级高于其雨水水平,且不同地区甲基汞形态占比和无机汞形态占比存在差异;同步获得云雾水和雨水中可溶性离子、有机酸和醛酮分布规律,也呈现云雾水浓度量级高于其雨水浓度的特征,可溶性离子城市地区高于偏远地区,内陆地区高于沿海地区的分布格局;甲酸、乙酸、草酸、甲醛、乙醛和丙酮是云雾水和雨水的主要小分子有机物。 整合全球已有观测数据,构建了同步观测甲基汞、总汞和化学组分数据集(云雾水44条和雨水65条数据组)。从云雾水来看,沿海地区云雾水甲基汞浓度、甲基汞占总汞比例高于内陆地区,且内陆城市地区高于内陆偏远地区;从降雨和雪来看,甲基汞浓度、甲基汞在总汞中占比亦呈现内陆城市地区高于内陆偏远地区;由此,内陆城市地区降水(云雾、雨雪)中存在高水平甲基汞,雾水和雨水中甲基汞占总汞的比例以及甲基汞浓度呈现城市地区较高的分布特征。进一步基于本研究各个站点连续观测数据发现云雾水DMeHg、TMeHg以及MeHg/THg与草酸、乙酸和甲酸变化趋势一致,呈显著正相关,且云雾水酸性越强MeHg/THg占比越高(p<0.05);雨水中MeHg浓度、MeHg/THg值与甲酸、乙醛、丙酮浓度显著正相关(p<0.05)。利用结构方程模型分析,结合水相中与有机配合物结合二价汞非生物甲基化动力学过程的研究结果表明大气中小分子有机酸驱动内陆城市地区降水甲基汞形成。
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