课题基金 / 基金详情

聚离子液体室温制备高熵合金纳米颗粒及有机催化应用研究

批准号:
22102021
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
张卫懿
依托单位:
学科分类:
胶体与界面化学
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
张卫懿

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
高熵合金纳米颗粒的合成是合金催化领域的研究热点和关键课题,然而已报道高熵合金纳米颗粒的合成有着苛刻的反应条件与特殊的设备要求,难以简单复制与大规模制备。因此,亟待开发一种温和条件大量制备高熵合金纳米颗粒的技术。本项目基于1,2,4-三氮唑鎓盐基团易卡宾化的特点,立足于“溶液悬浮聚合”这一制备高分子胶体粒子的通用方法,分子设计并合成了可生成聚卡宾的聚离子液体胶体粒子。进一步通过聚卡宾中间体对混合金属盐的稳定结合作用,一步还原法即可室温常压制备高熵合金纳米颗粒@聚1,2,4-三氮唑胶体粒子。此胶体粒子可均相化分散于有机溶剂相,适用于探索高效有机催化反应并尝试回收循环。本项目立意研究温和条件合成高熵合金纳米颗粒的机理,理解胶体粒子形貌与聚卡宾分布对合金颗粒的稳定与控制机制。同时研究胶体催化剂的分散与分离影响因素,筛选适用于高熵合金纳米颗粒的有机催化反应,为高效纳米催化剂的合成提供新思路。
英文摘要
The synthesis of high-entropy alloy nanoparticles is an uprising and high-profile research topic in the field of alloy catalysis. Nevertheless, reported synthesis methodology of high-entropy alloy nanoparticles demand harsh reaction conditions and special equipment requirements, which leads to the difficulty in simplified preparation and scalable reproduction. Thus, it is demanding to develop a novel methodology to prepare high-entropy alloy nanoparticles in large quantities under mild conditions. This project starts from the special “carbenable” property of 1,2,4-triazolium ionic salt, through the general polymer colloids preparation method “solution suspension polymerization” and molecular engineering technique, a series of 1,2,4-triazolium-type poly(ionic liquid) colloidal particles, which can be converted into polycarbene, can be designed and synthesized. Furthermore, through the stable binding of polycarbene intermediate towards mixed metal salts, the high-entropy alloy nanoparticles @poly(1,2, 4-triazolium) colloidal particles can be prepared by one-step reduction reaction at room temperature and atmospheric pressure. The formed colloidal particles can be homogenized and dispersed in organic solvents, which is suitable for exploring efficient recyclable organic catalytic reactions. This project aims to study the mechanism of synthesis methodology of high-entropy alloy nanoparticles under mild conditions, and understand the stability and control mechanism of alloy particles under varied morphologies of colloidal particles and polycarbene distributions. Meanwhile, the influence factors of dispersion and separation of colloidal catalysts were studied to screen organic catalytic reactions suitable for high-entropy alloy nanoparticles, which can provide new ideas for the synthesis of efficient nano-catalysts.
本项目的依托项目拟以优化高熵合金纳米颗粒(High-entropy-alloy nanoparticle, HEA-NPs)的极端(高温(≥200°C)和/或高压)合成环境为出发点,研发可在室温、常压下合成的高效催化、多相溶剂稳定、可回收循环的高熵合金纳米胶体催化剂。为实现此目标,提出构筑可以形成“聚卡宾”功能化基团稳定合金颗粒的聚1,2,4-三氮唑(Poly(1,2,4-triazolium), Ptriaz)高分子材料,通过对其1,2,4-三氮唑基团与各类金属盐的相互作用调控,以及对形成的混合金属盐化学还原方法的改进,并通过调节化合物的结构与胶体粒子的形貌等调控手段,设计可室温生成并稳定负载的高熵合金纳米颗粒胶体催化剂,探索其内在的胶体化学与卡宾化学、实现催化性能的有效提升。最终实现在室温(≦25℃)常压下,制备了胶体负载的高熵合金纳米颗粒,同时有效地将合金粒径控制在2nm以下,并进一步通过实验表征和理论计算,研究了胶体负载合金的合成机理,证明了聚卡宾具有降低多金属结合能和稳定原位形成的HEA-NPs的能力。所得合金@胶体在氨硼烷(AB)的甲醇分解中表现出优异的催化性能,其循环频率值为415.7 min−1。项目已经完成既定目标,最终成果申请国家发明专利3项,发表标注受本项目资助的科技论文10篇、包括Adv. Mater.,Nat. Commun.,Angew. Chem. Int. Ed.,Prog. Polym. Sci.等期刊,项目执行期间申请并获得国家级项目3项( 国家自然科学基金面上项目(22375037),2024.01-2027.12,50万元;科技部国家重点研发计划子课题(2023YFB3811100-04),2023.11-2026.10,75万元;科技部国家重点研发计划子课题(2022YFB3807103-01),2022.11-2025.10,65万元),资助经费190万;获得2024年中国材料研究学会基础研究一等奖(项目名称:含氮多孔聚合物的设计合成及其跨尺度吸附与输运调控机制,编号:241-1-04;奖励等级:一等奖(基础研究奖);项目负责人排名:2/8)。项目研发中进行校企联合攻关,实现了技术的落地,所生产的产品达到千万级别销售额。
三氮唑基有序多孔聚卡宾分子筛的可控构筑及对高值金属/放射性元素的选择性捕获研究
  • 批准号:
    22375037
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    50万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    张卫懿
  • 依托单位:
共轭微孔聚合物/聚酰胺复合纳滤膜的制备与性能研究
  • 批准号:
    21ZR1402700
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2021
  • 负责人:
    张卫懿
  • 依托单位:
国内基金
海外基金