含氚废水处理用大粒径超疏水高强度Pt/SDB的合成和相关机理研究
批准号：
22076154
项目类别：
面上项目
资助金额：
63.0 万元
负责人：
刘才林
依托单位：
学科分类：
放射化学与辐射化学
结题年份：
2024
批准年份：
2020
项目状态：
已结题
项目参与者：
刘才林
项目摘要
结项摘要
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中文摘要
含氚废水处理是我国核电发展的瓶颈问题，大粒径铂/苯乙烯-二乙烯基苯共聚物（Pt/SDB）液相催化交换除氚是各国竞相重点发展的氚废水处理技术，但我国Pt/SDB催化除氚技术存在催化剂颗粒直径小、Pt有效利用率较低、催化剂寿命短等问题。本项目拟通过调节悬浮聚合体系表面张力控制SDB粒径，制备直径为3.5～4.5mm的球状SDB；通过引入第三单体，以及与纳米氧化物粒子的协同作用提高SDB的疏水性及抗压强度；利用SDB残余双键及纳米氧化物粒子来提高Pt和载体的附着能，从而减缓Pt原子的迁移扩散并阻碍其相互聚集，提高催化剂的活性及寿命；研究表面张力控制SDB粒径机理，研究第三单体和纳米氧化物粒子实现超疏水高强SDB机理，研究SDB负载Pt的界面吸附与还原机制，研究负载型Pt催化剂的稳定机制，以及Pt/SDB催化反应机理。项目为含氚水处理技术的工程化应用提供理论与实验支撑，具有重要的理论和和实际意义。
英文摘要
The treatment of tritium-containing wastewater is critical to the development of nuclear power in China. To remove tritium, liquid phase catalytic exchange (LPCE) technology depending on large particle platinum/styrene-divinylbenzene copolymer (Pt/SDB) has attracted more and more attention of every country. However, the Pt/SDB catalyst tritium-removal technology has problems such as small particle size of its catalyst, low effective utilization rate of Pt and short catalyst life. In this project, we intend to control the particle size of SDB by adjusting the surface tension of suspension polymerization system to prepare the spherical SDB with diameter from 3.5 mm to 4.5 mm; to increase the hydrophobicity and compressive strength of SDB by introduction both of the third monomer and nano-oxide particles owing to their synergy effects. to improve the activity and prolong the life of the catalyst following the retardation of the migration and diffusion of Pt, by increasing the adhesion energy of Pt and its carrier in virtues of the residual double bonds in SDB and the nano-oxide particles; to study the control mechanism of surface tension for SDB particle size, the mechanism of the third monomer and nano-oxide particles for preparation of super hydrophobic and high strength SDB, the interface adsorption and reduction mechanism of Pt-loaded SDB, the stabilization mechanism of Pt-loaded catalyst, and the catalytic reaction mechanism of Pt/SDB. The project can provide theoretical and experimental support for the engineering application of tritium-containing wastewater treatment technology, showing great significance in theoretical and practical.
核电在运行过程中将产生大量低浓度氚水，现有放射性核素的去除方法皆不能完全分离。液相催化交换技术（LPCE），已逐渐成为含氚水除氚的重点发展技术。.LPCE技术只有在催化剂存在的情况下才能加快反应，从而快速达到反应平衡。早期的亲水型催化剂，在液相中很快中毒而失去活性；而疏水催化剂则可较理想地用于加速氢同位素交换反应，已成为氢-水交换反应的关键材料，其中铂/苯乙烯-二乙烯基苯共聚物（Pt/SDB）为理想的疏水催化剂材料。本项目针对Pt/SDB材料的粒径偏小（几百微米）、球形度不好、表面不够光滑，抗压强度偏低，载体及催化剂疏水性偏低，催化活性组分Pt与SDB疏水载体的结合力低等诸多问题，开展了如下工作：（1）研究苯乙烯-二乙烯基苯共聚物（SDB ）的悬浮聚合过程中油珠的聚集行为，以及分散稳定剂、致孔剂、表面活性剂、搅拌速度对油珠大小的调控能力；考察第三单体、粒子掺杂等对SDB结构及微球直径的影响。（2）研究载体的孔结构、制备条件对SDB模拟负载镍、钴，以及负载铂的影响；对比研究不同方法SDB负载Pt的形状、均匀性，以及对Pt/SDB催化性能的影响；研究SDB与Pt颗粒间的结合力。（3）研究SDB载体的结构、形状，Pt纳米尺寸、形状等对Pt/SDB催化性质影响。（4）研究功能性高分子材料以及催化载体的分析测试和表征；研究Pt/SDB失效的影响因素，并进行失效模式分析。.建立了大粒径高强度超疏水Pt/SDB的制备技术：实现了直径4～5mm的SDB载体的可控合成（筛分比例大于20%），且尺寸最大SDB载体的直径可达6～8mm；最高抗压强度可达266.9N，超过项目申报时30.1N的7.9倍；水接触角可达152.36°，实现了超疏水。明确了SDB负载Pt的界面吸附与还原机制，负载型Pt催化剂的稳定机制，以及Pt/SDB催化反应机理。发表期刊文章8篇，其中SCI文章5篇；中国发明专利申请8项，其中授权发明专利2项；口头报告参加国家会议及全国会议各1次；培养研究生5名。
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