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贵金属/石墨烯模型催化剂的原位ALD制备与表征

批准号:
22102209
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
翁雪霏
学科分类:
基础理论与表征方法
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
翁雪霏

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
石墨烯负载贵金属催化剂在能源催化领用应用广泛,然而该体系催化活性位的鉴定大多依赖理论计算。本项目拟借助真空互联技术,将等离子体处理技术和CVD方法与超高真空STM、XPS等表征相结合,在不暴露大气的的条件下,制备出缺陷位性质与密度以及掺杂模式可控的模型石墨烯载体,通过ALD方法调控贵金属元素落位及颗粒尺寸,制备出系列贵金属/石墨烯模型催化剂。借助近常压扫描隧道显微镜和近常压X射线光电子能谱,从超高真空到近常压气氛连续可调可控的环境下,原位表征模型表面对CO等探针分子的吸附及活化性能,解析石墨烯表面不同配位环境对贵金属活性组分电子结构的调变规律,从而为实际石墨烯负载贵金属催化体系构效关系的建立提供新的研究方法。
英文摘要
Graphene-supported noble metal catalysts are widely used in energy and catalysis field, but the identification of catalytic active sites in this system mostly depends on theoretical calculations. We combine plasma and CVD methods together with STM and XPS, through vacuum interconnection, to prepare the defect- and density-controled model graphene carriers, which could be used to develop the coordination- and size-controled noble metal/graphene model catalyst using ALD method. By the help of near-atmospheric scanning tunneling microscope and near-atmospheric X-ray photoelectron spectroscopy, in situ characterization of the adsorption and activation of probe molecules, such as CO, on the surface of the model catalysts will be conducted, to better understand the regulation of the metal electronic structure in different coordination environments on the graphene surface, so as to provide a new way to unravel the structural model for the establishment of the structure-activity relationship of the actual graphene-supported noble metal catalytic system.
碳材料负载贵金属催化剂在能源催化领域应用广泛,其中石墨烯及其衍生物由于具有高比表面积和丰富的缺陷位数目,普遍被用于负载贵金属组分制备高性能催化剂。然而由于碳载体中可用于锚定贵金属的杂原子种类繁多,该体系催化活性位的鉴定大多依赖理论计算。本项目研究借助真空互联的优势,将离子束刻蚀技术、等离子体处理技术、离子注入技术与超高真空扫描隧道显微镜和X射线光电子能谱等表征相结合,在不暴露大气的条件下,成功制备出缺陷位性质与密度可控的点缺陷A-HOPG、氧掺杂O-HOPG和氮掺杂N-HOPG模型石墨烯载体。本项目利用上述模型载体制备出系列Pt/石墨烯模型催化剂,原位考察Pt物种在系列载体上的热稳定性差异,明晰石墨烯表面配位环境对金属原子分散及稳定性的影响。利用手套箱与近常压X射线光电子能谱互联设备以及自研的电化学反应池,通过HER模型电催化反应实现系列模型催化剂性能的精准评价,解析石墨烯表面配位环境对金属电子结构及其催化性能的调变规律,为实际石墨烯负载贵金属催化体系构效关系的建立提供了结构模型与实验依据。在该项目的资助下,共参加三次国内相关会议进行学术交流,培养研究生3名,以第一作者/通讯作者身份发表SCI论文2篇,合作文章1篇,上述模型催化剂体系形成发明专利2项,完成了项目指标。
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