面向富水环境应用的稀土上转换纳米晶与铋系半导体复合光催化剂的构筑机理及其性能研究
批准号:
22078254
项目类别:
面上项目
资助金额:
63.0 万元
负责人:
薛娟琴
依托单位:
学科分类:
资源、环境与生态化工
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
薛娟琴
中文摘要
本项目针对常用敏化剂Yb3+在近红外光区与水分子存在光吸收重叠,制约光功能材料在富水环境中的应用,提出将Nd3+-Yb3+协同敏化、Er3+/Tm3+/Ho3+分层掺杂与界面应力调控相结合,构筑808nm激发的核壳结构稀土上转换发光材料(UCNPs),抑制980nm下的热效应和能量损失。通过研究稀土UCNPs与铋系半导体复合材料中各组份之间的能量交换方式,不同组分间的应力对晶体结构、稀土离子能级结构及半导体能带结构的影响,阐明UCNPs对半导体的光催化增强机制,搭建稀土离子间的有效能量传递桥梁,获得可用于富水环境的UCNPs/半导体复合光催化剂,拓宽其在近红外光区的响应范围。考察复合材料对双酚A的光催化性能,探究有机物的降解规律及动力学特性。本研究为利用上转换发光改性半导体光催化性能,实现面向富水环境中的高效能量转化提供了一种可行的策略,也为利用红外光降解有机物的商业化应用提供了技术支持。
英文摘要
In view of the light absorption overlap between common sensitizers Yb3+ and water molecules in the near infrared region, which restricts the application of optical functional materials in aqueous environment. In this project, Nd3+-Yb3+ synergistic sensitization, Er3+/Tm3+/Ho3+ fluoride layered doping and interface stress control are combined to construct core-shell structure rare earth upconversion luminescent material (UCNPs), excited by 808nm to reduce the thermal effect and energy loss under 980nm. By studying the mode of energy exchange between UCNPs and its components in bismuth semiconductor composites, and the effects of stress between different components on crystal structure, energy level structure of rare earth ions and energy band structure of semiconductors. The photocatalytic enhancement mechanism of UCNPs on semiconductors was clarified, an effective energy transfer bridge between ions was built, and UCNPs/ semiconductor composite photocatalysts which can be used in water-rich environment were obtained. The response range in the near infrared region is broadened. Through the investigation of the photocatalytic performance of the composites for bisphenol A, the degradation law and kinetic characteristics of organic compounds were investigated. This study provides a feasible strategy for using upconversion luminescence to modify the photocatalytic performance of semiconductors to realize efficient energy conversion in photochemical reactions in water-rich environments. It also provides technical support for the commercial application of near-infrared photodegradation of organic compounds.
随着环境污染及能源短缺的日益加剧,太阳能光催化作为一种绿色、环保、可持续的污染物降解技术得到了广泛的研究和应用。该项目紧密围绕太阳光利用过程存在的近红外光利用率低、光催化剂催化性能及稳定性差等问题,提出利用稀土上转换发光材料可以通过非线性光学过程将低能的近红外光子转换为高能的紫外或可见光子的特性,将其与半导体光催化剂复合,构筑了具有宽光谱响应能力的稀土基上转换发光材料复合的新型光催化剂。并通过负载贵金属、构建Z型异质结等手段来逐步提升稀土基上转换发光材料复合光催化剂在近红外光照下的光催化活性及其稳定性,将制备的复合光催化剂应用于处理废水中难降解有机物并取得较好的效果。研究结果为利用上转换发光材料改性半导体光催化性能,实现面向富水环境光化学反应中的高效能量转化提供了一种可行的策略,也为利用近红外光催化降解有机物的商业化应用提供了技术支持。项目主要研究内容和结论如下:.(1)调控实验参数分别合成了具有较强上转换发射的GdF3:Yb3+, Er3+纳米颗粒和NaGdF4:Yb3+, Er3+纳米棒。通过阴离子交换法和自牺牲模板法合成了红绿发射比均达19.23的GdOF:Yb3+, Er3+纳米片。.(2)通过气相沉积法和光沉积法合成了三元复合光催化剂GdF3:Yb3+, Er3+@g-C3N4/Ag。通过Ag纳米颗粒的局域表面等离子体共振(LSPR)效应和GdF3:Yb3+, Er3+纳米颗粒的上转换发射间的协同作用,可将g-C3N4纳米片的光响应范围拓宽至近红外光区域。当Ag纳米颗粒负载的质量分数为5%,GdF3:Yb3+, Er3+@g-C3N4/5%Ag复合光催化剂表现出最为优异的光催化活性。.(3)通过化学外延生长法和原位合成技术制备出NaGdF4:Yb3+, Er3+@Bi4O5I2/Bi5O7I三元复合光催化剂。XRD精修结果证实Bi4O5I2/Bi5O7I异质结材料中Bi4O5I2和Bi5O7I的质量分数占比分别约为90.79%和9.21%。.(4)通过化学浴沉积法并结合机械混合方法合成了三元复合光催化剂NaGdF4:Yb3+, Er3+@CdS/MWCNTS。其在 ≥ 800 nm光照3h后,对TCH的降解率为71.65%。结合荧光寿命曲线和密度泛函理论计算证实了NaGdF4:Yb3+, Er3+和CdS间荧光共振能量转移过程的存在。
基于电催化与电容吸附耦合的高盐焦化废水净化过程机理研究
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批准号:52374415
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项目类别:面上项目
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资助金额:50万元
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批准年份:2023
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负责人:薛娟琴
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依托单位:
可见宽波响应的光电催化氧化去除废水中络合态重金属的协同作用机制
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批准号:51874227
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项目类别:面上项目
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资助金额:62.0万元
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批准年份:2018
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负责人:薛娟琴
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依托单位:
基于聚合物复合电极的MCDI技术处理重金属废水的过程机制
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批准号:51478379
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项目类别:面上项目
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资助金额:86.0万元
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批准年份:2014
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负责人:薛娟琴
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依托单位:
电化学体系中羟基自由基的形成规律及其降解废水中有机物机理研究
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批准号:51278407
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项目类别:面上项目
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资助金额:80.0万元
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批准年份:2012
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负责人:薛娟琴
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依托单位:
难降解有机物吸附-光降解树脂材料制备机理及应用研究
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批准号:50978212
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项目类别:面上项目
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资助金额:37.0万元
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批准年份:2009
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负责人:薛娟琴
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依托单位:
多胺基树脂的自由基接枝机理研究
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批准号:50874087
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项目类别:面上项目
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资助金额:35.0万元
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批准年份:2008
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负责人:薛娟琴
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依托单位:
用超声波和液膜法脱除冶炼烟气中低浓度SO2机理研究
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批准号:50244012
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项目类别:专项基金项目
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资助金额:20.0万元
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批准年份:2002
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负责人:薛娟琴
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依托单位:
国内基金
海外基金