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共轭COFs/BiOX(X=Cl,Br,I)复合材料强化光催化还原U(VI)的去除机制

批准号:
22106107
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
仲鑫
依托单位:
学科分类:
放射化学与辐射化学
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
仲鑫

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
核能作为清洁能源蓬勃发展,铀(U)作为核能重要的原料需求日益增大,在铀矿开采过程中带来不可忽视的环境问题。在铀污染治理中,将易溶的U(VI)转化为难溶的U(IV)是原位处理的最好方法之一。光催化还原法利用光能驱动反应,是一种环境友好的绿色处理技术。新型复合材料既可以打破传统半导体材料自身结构的局限性,又可以突破单一元组分物理化学性质,使得光生载流子在界面处高效分离与利用。二维共轭体系材料COF-TpPa-1修饰光催化剂BiOX后,对U(VI)的光催化还原去除率显著提高,但该现象背后的强化机制尚不明确。本项目在前期研究之上,阐明BiOX@TpPa-1复合材料“固定化+协同化”在强化U(VI)还原去除的反应机制,揭示二维共轭材料TpPa-1修饰BiOX复合材料的结构特征与光催化还原强化U(VI)固定化去除性能之间的“构效关系”,为利用清洁能源催化还原处理含铀废水,提供新材料、新方法与新技术。
英文摘要
Nuclear energy is booming as a clean energy, and the demand for uranium (U) as an important raw material of nuclear energy is increasing. In the process of uranium mining, environmental problems can not be ignored. In the management of uranium pollution, the conversion of soluble U(VI) to insoluble U(IV) is one of the best methods for in-situ treatment. Photocatalytic reduction is a kind of environmental friendly green treatment technology, which uses light energy to drive reaction. The new composite photocatalysis materials can not only break the limitations of traditional semiconductor materials, but also break through the physical and chemical properties of a single component, making efficient separation and utilization of photogenerated carriers at the interface. The two-dimensional conjugated system material COF-TpPa-1 modified photocatalyst BiOX, which can significantly improve the photocatalytic reduction removal rate of U(VI), but the mechanism behind this phenomenon is not clear. Based on the previous research, the object is to clarify the mechanism of "immobilization + synergism" in the process of U(VI) immobilization removal by BiOX@TpPa-1 photocatalytic reduction, and to reveal the "structure-function relationship" between the structural characteristics and the performance of photocatalytic reduction U(VI) immobilization removal. This project will provide new materials, new methods and new technologies for the treatment of uranium-containing wastewater by photocatalytic reduction with clean energy.
核能作为清洁能源蓬勃发展,铀(U)作为核能重要的原料需求日益增大,在铀矿开采过程中带来了不可忽视的环境问题。在铀污染治理中,将易溶的U(VI)转化为难溶的U(IV)是原位处理的最好方法之一。光催化还原法利用光能驱动反应,是一种环境友好的绿色处理技术。新型复合材料既可以打破传统半导体材料自身结构的局限性,又可以突破单一元组分物理化学性质,使得光生载流子在界面处高效分离与利用。与单一的BiOX相比,BiOX@TpPa-1光还原U(VI)的去除率显著提高,BiOBr@TpPa-1的光催化性能最强。归其原因为,经TpPa-1改性后,由于TpPa-1富含电子π共轭体系,BiOX的带隙可从2~3 V调整到1.5~1.84 V,显著提高了太阳能的利用率。BiOX@TpPa-1复合材料将窄带隙和高效分离光生载流子的优势融为一体。此外,BiOX@TpPa-1的最佳掺杂比为5%,在可见光下同时还原U(VI)和降解双酚A的催化活性最高,归因于氧空位的存在以及电子和•O2-自由基的高效产生。后续针对对光生载流子快速重组是限制U(VI)光还原这一瓶颈问题,以光生载流子行为调控优化COFs结构实现“光生电子产生-传递-利用”全过程强化。通过官能团、离域程度、异质元素的单一调控或多方协同调控策略,综合地、系统地、完整地探讨对COFs光电特性、孔道微观环境、催化活性中心、结构互变异构、U(VI)吸附-光还原性能的影响,揭示“COFs光响应效能-光生载流子迁移与传输-U(VI)转化潜能”三者之间的互作关系,为设计合成高性能COFs光催化剂平台提供新的技术思路与理论基础,为摆脱光催化回收铀资源技术困境提供理论依据。
单一/双金属(Ti, ln, Fe)-有机框架材料同步去除水中Cr(VI)和As(III)的作用机制
  • 批准号:
    LY23B070003
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    仲鑫
  • 依托单位:
国内基金
海外基金