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京津冀大气中氯代和溴代多环芳烃的污染来源解析及生成机理研究

批准号:
22076201
项目类别:
面上项目
资助金额:
64.0 万元
负责人:
刘国瑞
学科分类:
大气污染与控制化学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
刘国瑞

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
氯代和溴代多环芳烃(Cl/Br-PAHs)是一类新型持久性有机污染物,研究大气中Cl/Br-PAHs的来源和生成机理对其风险评估和防控有重要意义。本项目对京津冀地区大气中Cl/Br-PAHs的污染特征、来源和生成机理开展系统研究。采用高分辨质谱对大气中Cl/Br-PAHs进行准确定性和定量分析,阐明京津冀不同区域Cl/Br-PAHs的污染水平和同类物特征。采集潜在工业源烟道气样品并分析Cl/Br-PAHs,提出工业源Cl/Br-PAHs排放的指纹谱图。通过飞行时间质谱筛查大气中Cl/Br-PAHs的潜在前驱体,设计实验室模拟反应体系,研究前驱体在大气光化学作用下生成Cl/Br-PAHs的机理。根据不同工业源Cl/Br-PAHs排放的指纹谱图及光化学生成的同类物特征,解析京津冀地区Cl/Br-PAHs的多种污染来源,该项目对京津冀地区大气中Cl/Br-PAHs的风险评估和防控有重要意义。
英文摘要
Chlorinated and brominated polycyclic aromatic hydrocarbons (Cl/Br-PAHs) are emerging persistent organic pollutants (POPs). Clarifying their sources and formation mechanism is significant for evaluating their risk and guiding source control. In this project, the characteristics, source identification and formation mechanism of Cl/Br-PAHs in air from Beijing-Tianjin-Hebei region in North China will be systematically studied and clarified. High resolution mass spectrometry will be used for their accurate qualification and quantification of Cl/Br-PAHs congeners in the air samples from Beijing-Tianjin-Hebei region. Stack gas samples will be collected and analyzed for potential industrial sources with Cl/Br-PAHs fingerprints remains unknown. The fingerprints of Cl/Br-PAHs released from multiple potential industrial sources will be suggested and used for source identification. Potential precursors of Cl/Br-PAHs formations in the air will be screened by GC/Q-TOF technique. Laboratory simulation photochemical experiments using the identified precursors will be conducted to recognize the photochemical formation mechanism of Cl/Br-PAHs in air. The multiple sources of Cl/Br-PAHs in air from Beijing-Tianjin-Hebei region will be identified according to the specific fingerprints of Cl/Br-PAHs from industrial sources combining with their congener patterns by photochemical formations in air. This project will be of significance for better understanding the potential risks of Cl/Br-PAHs in air as well as their source control.
卤代咔唑(PHCZs)等氯代和溴代多环芳烃(Cl/Br-PAHs)是一类新型持久性有机污染物,研究大气中Cl/Br-PAHs的来源和污染特征对其风险评估和防控有重要意义。本项目对京津冀地区大气中的Cl/Br-PAHs识别、污染特征、来源和排放清单开展系统研究。项目进展顺利,关键研究成果如下:(1)建立了PHCZs等Cl/Br-PAHs的气相色谱-三重四级杆质谱的同位素稀释分析方法,并成功应用于工业颗粒物中PHCZs的高灵敏分析;(2)阐明了来自我国13种典型工业源,122个工厂的工业颗粒物和釜底液中PHCZs等污染物浓度水平和同类物特征,并建立了其国家排放清单,基于排放因子估算法,估算出每年通过焦炭工业能够向环境输入9229 g的PHCZs,是最主要的PHCZs排放源;(3)应用气相色谱-飞行时间质谱法对个体暴露京津冀大气PM2.5有机气溶胶成分进行了非靶标筛查分析,识别出邻苯二甲酸二乙酯、邻苯二甲酸二丁酯、六氯丁二烯等298种高赋存水平和潜在风险的污染物,并对其进行了毒理学优先级指数(ToxPi)排序,发现ToxPi得分排名前三的化合物均为环状、链状的有机硅氧烷,为大气颗粒物中污染物识别和控制提供了数据支撑。在基金资助下,顺利达成项目研究目标,在Nat. Sustain. (1篇), Nat. Commun. (4篇), Environ. Sci. Technol. (4篇), PNAS Nexus, Chem. Eng. J., Trends Analyt. Chem.等期刊发表SCI论文33篇和中文核心论文2篇。培养博士生研究生10名,硕士研究生4名,博士后1名。
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