铜基LDH/rGO纳米片阵列结构的构建及其协同增强催化还原硝基酚性能

批准号:
21878007
项目类别:
面上项目
资助金额:
65.0 万元
负责人:
张慧
依托单位:
学科分类:
B0803.反应工程
结题年份:
2022
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
李进、Yasir Abbas、魏卓君、曲美玥、宋颖、乔之勇、刘雨峰
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中文摘要
设计组装高分散非贵金属铜基纳米催化剂在化学选择性催化加氢领域具有重要的研究意义和潜在的应用价值。课题拟以一步水相柠檬酸助共沉淀法构建铜基三元水滑石/还原氧化石墨烯纳米片阵列结构CuM(M=Mg,Ni,Co,Zn)Al-LDH/rGO及其焙烧衍生rGO负载、非铜金属氧化物限域的类核壳铜基催化剂。精细调控合成参数,控制动力学过程制备形貌可控的CuMAl-LDH/rGO杂化物是关键;煅烧中控制合适条件可望将LDH层板中的晶格限域Cu2+离子经rGO原位还原为类核壳结构Cu@Cu2O纳米粒。系统表征杂化物及衍生催化剂的结构、形貌及组成,以水相4-硝基苯酚还原为模型,研究系列催化剂的催化加氢活性及循环稳定性。通过深入的结构研究和实验探索,从分子水平理解铜基催化剂的催化性能并确定铜及非铜3d金属的结构形态、价态、相互作用及其与rGO的协同增强效应,揭示催化剂的构效关系,寻找普适性规律。
英文摘要
Design and fabrication of highly dispersed non-noble metal Cu-based catalyst for catalytic selective hydrogenation of nitrophenol hold important interest both in academic research and industrial application. The project aims at exploring highly dispersed non-noble metal copper-based hierarchical nanoplates array ternary copper-based layered double hydroxide/reduced graphene oxide hybrids (M=Mg, Ni, Co, Zn)Al-LDH/rGO catalysts and their proper calcined derivate catalysts by a one-step aqueous-phase citric acid assisted co-precipitation method. The morphology controllable CuMAl-LDH/rGO nanohybrids can be prepared by carefully tuning the synthesis parameters such as metal composition, molar ratio of Cu2+ to graphene oxide and the reaction kinetics such as low temperature and slow initial stirring rate, which is critical for subsequent growth of well-defined and monodispersed LDH nanoplates on rGO layers. Upon the reduction property of rGO, proper calcination are expected to in-situ reduce lattice-confined Cu2+ ions on LDH nanosheets to highly dispersed core-shell-like Cu@Cu2O nano-particles, which will be intimately attached to amorphous or poor- crystallized non-copper non precious metal oxides around rGO matrix leading to highly active and stable supported Cu-based catalyst. Combinational characterizations can be employed to study the compositions, size and electron structure of Cu-based nanohybrids catalysts and the effect of possible Cu - Cu2O nanoparticles - LDH - rGO synergy upon the model reaction of chemoselective reduction for nitrophenol. Based on deep structure analysis and experimental data, the key role of size effect of Cu-based nano-particles and Cu-LDH-rGO co-enhanced function of the novel graphene loaded and non-copper 3d metal oxides confined Cu-based nanocatalyst in chemoselective reduction of nitrophenol can be revealed and compared with possible catalytic mechanism and general regulation.
设计合成高分散非贵金属铜基纳米催化剂在化学选择性催化加氢领域具有重要的研究意义和潜在的应用价值。课题以实验室自创的水相柠檬酸助共沉淀法构建了具有多级纳米片阵列结构的Cu基三元、四元 CuMAl-LDH/rGO(M = Mg、Ni、Co、NiFe等)杂化物催化材料。系统表征了杂化物的结构、形貌及组成。以水相4-硝基苯酚还原反应为模型,研究了系列催化剂的催化加氢活性及循环稳定性。发现含双或三过渡金属的杂化物催化剂催化性能明显优于含单一过渡金属Cu的杂化物CuMgAl-LDH/rGO。基于深入的结构研究和实验探索,从分子水平分析了多级纳米片阵列结构催化剂的催化性能并确定铜及非铜 3d 过渡金属的结构形态、价态、相互作用及其与rGO的协同增强效应,揭示了催化剂的结构-性能关系。通过惰性气氛适度煅烧,将杂化物中LDH层板上的晶格限域铜离子Cu2+经rGO的原位还原得到了rGO负载、非铜复合金属氧化物相限域的小尺寸类核壳型金属@金属氧化物(Cu@Cu2O)高分散铜基催化剂,其催化活性及稳定均得到显著提升。以三维泡沫镍(NF)为基底基于原位生长法制备了系列多级纳米片阵列型CuNiAl/rGO/NF催化剂,其催化活性及循环稳定性能得到大幅度提升。同时以多级纳米片阵列结构杂化物LDH/rGO为载体,以钯纳米簇为前体,通过静电吸附制备了杂化物负载钯纳米簇催化剂,其显示出远高于已报道钯纳米催化剂的催化还原4-NP反应性能。进一步将探索得到的制备方法、结构-性能规律拓展到泡沫镍基底高分散NiFe基LDH纳米催化剂体系,得到了系列多级纳米片阵列型NiFe基LDH/rGO/NF复合电极材料,在电解水反应中表现出优异的性能。课题所得到的规律性结论对设计、合成其它类型多元过渡金属基催化剂及应用具有重要的参考价值。
期刊论文列表
专著列表
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会议论文列表
专利列表
Enhanced Electrocatalytic Activity of Mo-Doped NiFe Layered Double Hydroxide Nanosheet Array for the Hydrogen Evolution Reaction
增强Mo掺杂NiFe层状双氢氧化物纳米片阵列析氢反应的电催化活性
DOI:--
发表时间:2023
期刊:ACS Applied Nano Materials
影响因子:5.9
作者:Jiawei Guo;Kun Wang;Heng Zhang;Hui Zhang
通讯作者:Hui Zhang
DOI:10.1016/j.jcat.2020.06.017
发表时间:2020-06
期刊:Journal of Catalysis
影响因子:7.3
作者:Yang Xu;Jin Li;Jian Zhou;Yufeng Liu;Zhu Wei;Hui Zhang
通讯作者:Yang Xu;Jin Li;Jian Zhou;Yufeng Liu;Zhu Wei;Hui Zhang
Synergistic coupling of CoFe-layered double hydroxide nanosheet arrays with reduced graphene oxide modified Ni foam for highly efficient oxygen evolution reaction and hydrogen evolution reaction
CoFe层状双氢氧化物纳米片阵列与还原氧化石墨烯改性镍泡沫的协同耦合用于高效析氧反应和析氢反应
DOI:10.1016/j.ijhydene.2021.06.013
发表时间:2021-07
期刊:International Journal of Hydrogen Energy
影响因子:7.2
作者:Jiawei Guo;Zhuojun Wei;Kun Wang;Hui Zhang
通讯作者:Hui Zhang
Honeycombed-like nanosheet array composite NiCo2O4/rGO for efficient methanol electrooxidation and supercapacitors
用于高效甲醇电氧化和超级电容器的蜂窝状纳米片阵列复合材料 NiCo2O4/rGO
DOI:10.1016/j.electacta.2020.137145
发表时间:2020-12
期刊:ELECTROCHIMICA ACTA
影响因子:6.6
作者:Zhuojun Wei;Jiawei Guo;Meiyue Qu;Zenan Guo;Hui Zhang
通讯作者:Hui Zhang
Nanosheet array-like Cu@Cu2O-CuNiAl(O)/rGO composites for highly efficient reduction of nitrophenol: Electronic and structure promotion effect of nickel
纳米片阵列状Cu@Cu2O-CuNiAl(O)/rGO复合材料高效还原硝基苯酚:镍的电子和结构促进作用
DOI:10.1016/j.cej.2021.131659
发表时间:2022
期刊:Chemical Engineering Journal
影响因子:15.1
作者:Zhuojun Wei;Danyang Feng;Jin Li;Yanjun Lin;Hui Zhang
通讯作者:Hui Zhang
水滑石负载原子精度单分散金纳米簇催化剂的制备及其催化醇氧化性能研究
- 批准号:21576013
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:65.0万元
- 批准年份:2015
- 负责人:张慧
- 依托单位:
多级核壳结构磁性纳米金催化剂的制备及其在醇氧化反应中的应用
- 批准号:21276015
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:80.0万元
- 批准年份:2012
- 负责人:张慧
- 依托单位:
新型药物传输系统drug-LDHs 复合纳米粒子的可控制备及其微结构对缓控释性能的调控
- 批准号:20776012
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:31.0万元
- 批准年份:2007
- 负责人:张慧
- 依托单位:
层柱结构缓释农药的超分子插层组装
- 批准号:20106002
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:18.0万元
- 批准年份:2001
- 负责人:张慧
- 依托单位:
国内基金
海外基金
