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三元阳离子和二元阴离子共存调控(FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz单晶稳定性和光电性能的贡献机制研究

批准号:
52072225
项目类别:
面上项目
资助金额:
58.0 万元
负责人:
丁建旭
依托单位:
学科分类:
无机非金属能量转换与存储材料
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
丁建旭

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
有机-无机杂化钙钛矿耐热、湿、光不稳定性严重制约了其在太阳能电池和光探测器等光电器件的产业化应用。在保持优异光电转换效率的同时,三元阳离子和二元阴离子共存的(FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz钙钛矿材料的稳定性呈现大幅度提升。然而,各组分对稳定性提升的内在原因及对光电性能的贡献机制尚不明确。本项目拟通过调控多组分前驱体溶液稳定性的前提下,生长不同组分含量的(FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz单晶;利用单晶排除薄膜中晶界的干扰及准确提供晶体结构信息的优势,揭示多元组分对晶体结构和光学性质的影响规律;探讨晶体结构和单晶耐热、湿、光稳定性的构-效关系;借助于瞬态荧光显微和光电探测器,揭示组分对载流子传输与复合特性的贡献机制,及对探测器光电性能的影响规律;并构筑高性能、高稳定性的光探测器。项目的研究将为设计新型、高稳定性的多元混合离子钙钛矿材料提供理论指导和技术支持。
英文摘要
The instabilities of organic- inorganic hybrid perovskite against heat, moisture and light are the major hurdle for their photoelectronic industry applications, like solar cells and photo-detectors. The coexistence of triple cations and binary anions in (FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz perovskites can greatly enhance their intrinsic stabilities without sacrificing the conversion efficiency. However, the underlying mechanisms of the triple cations and binary anions to the stabilities and photo electronic properties remains unclear so far. Grounded on the premises of regulating the precursor stability, a series of (FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz single crystals will be grown in this project. Owing to the free of grain boundaries and the accuracy on gaining crystal structure information by the use of single crystals, the contributions of each components to both crystal structure and optical properties will be unambiguously revealed. Meanwhile, the correlation between the crystal structure and the stabilities against heat, moisture and light will be clarified. By virtue of transient fluorescence microscopy and photo-detectors, the component-dependent characteristics of charge carrier transport and photo electronic performances of the photo-detector will be systematically investigated, which would finally guide the construction of high performance and high stability photo-detectors. The investigation of this project will provide theoretical guidance and technical support for designing novel multi-components mixed perovskite materials with high stabilities.
本项目围绕钙钛矿材料在湿度、热、光照等外界环境中稳定性不足的问题,以(FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz多阳离子混合钙钛矿单晶为研究对象,系统研究了多阳离子协同作用对晶体结构、稳定性及光电性能的调控机制,并探索其在光电器件中的应用潜力。研究发现,多阳离子协同调控策略显著改善了钙钛矿材料的稳定性和光电性能。通过调控前驱体溶液的组成和稳定性,成功抑制了碘的氧化和阳离子的去质子化,获得了高质量的单晶材料。核磁共振测试表明,FA+、MA+和Cs+协同调控能够抑制晶体内部杂质离子的生成,并通过短程离子迁移机制优化晶格畸变和八面体结构,从而提高晶体的相稳定性。X射线衍射分析揭示,Br-掺杂能够显著增强晶体的抗湿性和抗光稳定性。在湿度90%的环境中,(FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz单晶120天内保持黑相稳定,未发生相变,而纯α-FAPbI3在10小时内即完全相变。光学性能测试显示,Br-的引入不仅实现了光学带隙的精准调控,还减少了光吸收过程中的缺陷能级吸收,优化了光电转换效率。时间分辨光致发光(TRPL)测试显示,多阳离子钙钛矿单晶的光生载流子寿命显著延长,其中FA0.9MA0.05Cs0.05PbI2.7Br0.3的载流子寿命高达109 ns,远超纯α-FAPbI3的34 ns。进一步研究发现,晶体各向异性对光电性能的提升具有重要作用,棱边区域因晶格错配导致的弱PN结效应显著提高了载流子分离效率,延长了载流子寿命。电学性能测试表明,(FA1-x-yMAxCsy)PbI3-zBrz单晶的介电常数显著提高,其中FA0.9MA0.05Cs0.05PbI2.7Br0.3的介电常数高达53.83,同时缺陷密度降低,载流子迁移率提升,展现出优异的光电性能。此外,研究揭示了多阳离子协同作用通过晶格畸变限制离子长程迁移、增强A位阳离子与无机骨架之间结合力的关键作用,明确了Cs+和Br-在提高晶体稳定性及性能方面的协同机制。本研究通过多阳离子协同调控,提出了一种普适性的钙钛矿优化策略,显著提升了钙钛矿晶体在湿度、光照等环境下的长期稳定性和光电性能,为高效钙钛矿光电器件的设计与产业化提供了重要理论依据和技术支撑。
基于AFM技术对DKDP晶体生长界面结构动力学转换的研究
  • 批准号:
    51202131
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    25.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    丁建旭
  • 依托单位:
国内基金
海外基金