调控氧化还原性和表面酸性协同作用设计高效低温催化氨选择性还原氮氧化物催化剂
批准号:
22076040
项目类别:
面上项目
资助金额:
63.0 万元
负责人:
朱宇君
依托单位:
学科分类:
大气污染与控制化学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
朱宇君
中文摘要
针对我国工业锅炉NOx烟气排放特点,解决低温高活性NH3-SCR脱硝催化剂应用的瓶颈问题具有重要的理论和实际意义。在我们前期研究的基础上,本项目拟选择Cu、Mn和Fe为主催化组份,Ti氧化物作为载体/组份,通过添加金属M(Nb、W、Mo和Ce)制备一系列具有不同氧化还原能力和表面酸性的氧化物催化剂,构建不同比例的L酸性位和B酸性位,深入系统分析氧化还原性与酸性协同作用对活性的影响;提出协同作用影响的定量参数模型。结合理论计算和原位红外光谱等各种表征手段研究金属的掺杂对活性金属的分散、电子分布、氧化还原性质、酸性和晶体结构的本质影响;明确提高低温抗水抗硫性能的本质。筛选出具有高的低温活性和抗水抗硫性能,宽活性窗口的非钒NH3-SCR脱硝催化剂。为研发设计合成具有自主知识产权的低成本、耐水抗硫中毒的、高效低温的NH3-SCR脱硝催化剂及其技术奠定基础。
英文摘要
In view of the characteristics of NOx emission from industrial coal-fired boilers in China, it is of great theoretical and practical significance to solve the bottleneck problem in the application of NH3-SCR of NOx catalyst with low-temperature and high-activity. Based on the results of our previous studies, this project intends to select Cu, Mn and Fe as the main catalytic components, and Ti oxide as the carrier/component, and prepare a series of oxide catalysts with different redox ability and surface acidity by adding metal M (Nb, W, Mo and Ce), to construct different proportions of L and B acids, analyze systematically the synergistic effect of redox and surface acidity on activity in-depth, and propose a quantitative parameter model of the synergistic effect. The essential characters of metal doping on the dispersion, electronic distribution, redox properties, acidity and crystal structure of the active metal are confirmed by the theoretical calculation and various characterizations special in situ DRIFTS. In addition, the catalytic mechanism of different catalysts is systematically studied to further clarify the nature and mechanism of water and sulfur resistance. A serial of non-vanadium NH3-SCR of NOx catalysts with high activity and SO2 and H2O resistance and wide active window can be synthesized and screened. Therefore, it is the foundation of the research and design of NH3-SCR of NOx catalyst with low cost, water and SO2 resistance, high efficiency for practical application of NOx emissions at low temperature.
固定源排放的NOx给人类健康和环境带来许多危害,因此,催化消除NOx具有重要的意义。V2O5-WO3(WO3)/TiO2¬是目前大型发电厂应用的氨选择性还原(NH3-SCR)脱硝催化剂,其适用于烟气温度为300~400 oC,不适合现有工业燃煤锅炉烟气除尘和脱硫后温度偏低的实际情况。因而,对于治理工业烟气给环境带来的污染等问题,研究开发低温高效脱硝催化剂具有重要的现实意义。在本项目研究工作中,成功制备出具有宽活性温度窗口,优异的抗水抗硫性的MoaCeOx、WaCeOx、WaCo0.4TiOx、m%CeO2/TiNb2O7、Ti-CeOx、Fe-TiOx、Cu-Fe-TiOx、Cu-Nb-CeOx、NbaCeOx、NbaSn0.3CeOx、MnaNbTi2Ox、CrmNb1-mOx、Cu1-mWmOx、FeCe0.5SmaTi4Ox、SmaCo0.05-aCe0.05Ti0.9Ox、CuaFe0.1TiOx和CumNi0.1-mTiOx等过渡金属氧化物催化体系。利用多种表征方法和原位光谱技术,详细研究了W、Nb和Sm等修饰对催化剂结构和性能的影响,并研究了助催化剂的引入对催化剂抗水、抗硫和抗碱金属中毒性能影响的机制。通过研究不同元素之间的相互作用,深入研究了其性质变化和反应机理。明确了Nb、W了和Sm修饰的Cu基、Mn基和Fe基催化剂中金属相互作用对表面酸性和电子性质的影响规律;揭示了不同过渡金属的加入如何调变表面B酸与L酸的比例和本质;阐明了催化剂表面B酸与L酸形成对催化活性的影响;提出了氧化还原性与表面酸性协同作用对低温活性影响的机理。本项目的研究为研发设计合成具有自主知识产权的低成本、耐水抗硫中毒的、高效低温的NH3-SCR脱硝催化剂及其应用奠定科学基础。
碱性氧化物促进(类)钙钛矿复合氧化物中温高效催化分解NO的研究
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批准号:20876034
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项目类别:面上项目
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资助金额:33.0万元
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批准年份:2008
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负责人:朱宇君
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依托单位:
国内基金
海外基金