富碳天然气甲烷及二氧化碳联合转化的研究
批准号:
U20B2022
项目类别:
联合基金项目
资助金额:
248.0 万元
负责人:
张燚
依托单位:
学科分类:
反应工程
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
张燚
中文摘要
南海富碳天然气中含有较高浓度的二氧化碳,导致二氧化碳排放高且热值低,使得南海富碳天然气难以有效利用。.本项目针对南海富碳天然气CO2含量高的特点,通过与甲醇烷基化反应耦合解决甲烷无氧芳构化反应稳定运行问题,将甲烷直接高效转化为芳烃和氢气。并利用所产氢气,采用在微生物反应体系中添加固体催化剂大幅度提高微生物法转化效率,在常温常压下将富碳天然气中含有的CO2转化为乙酸、丁酸、己酸等化学品,实现甲烷及CO2联合直接转化制C2+化学品。同时,揭示稳定反应状态下的催化剂活性相的动态变化机理,深入研究活性相的表界面特性并解析其原子局域结构,并明确碳氢键活化及碳碳键生成机理,实现具有高效稳定活性相的催化剂的可控制备。同时明确微生物法CO2转化机制及调控规律,从本质上揭示催化剂添加对微生物转化CO2制备有机酸的促进机理与调控机制。为南海富碳天然气系统利用的实施提供依据。
英文摘要
The CO2-rich natural gas in the South China Sea contains high concentration of carbon dioxide, which leads to high emission of carbon dioxide and low calorific value, leading to difficult using this kind of natural gas effectively..Aiming at the high CO2 content of natural gas in the South China Sea, this project achieves excellent stability of methane dehydroaromatization (MDA) reaction by coupling with methanol alkylation reaction, and converts methane directly and efficiently into aromatics and hydrogen. In addition, Using the formed hydrogen by direct conversion of methane, the CO2, contained in nature gas, will be converted to C2+ chemicals such as acetate and butyric acid by catalyst promoted microorganism method under ambient temperature and pressure, to realize green reduction of CO2. Meanwhile, in order to realizing the controllable preparation of the catalyst with highly stable active phase, this project will reveal the dynamic change mechanism of the active phase of the catalyst under the stable state, and investigate the surface interface characteristics and the atomic local structure of the active phase. Furthermore, the mechanism of C-H bond activation and C-C bond formation will be clarified, At the same time, this project will also discover the mechanism of CO2 conversion to organic acids via catalyst addition microbial system. .This project would provide system solution for utilization of CO2 rich nature gas in the South China Sea.
随着我国南海大量富碳天然气的发现,以储量丰富、价格低廉的甲烷和CO2直接转化为C2+高值重要化学品,成为了学术界和产业界研究和发展的重点。本项目综合考虑南海富碳天然气的特性,采用甲烷直接转化与微生物法CO2转化相结合的方法高效清洁转化南海富碳天然气。首先,将甲烷直接高效转化为芳烃和氢气。同时,在常温常压下利用甲烷转化生成的氢,利用微生物反应体系将富碳天然气中含有的CO2转化为乙酸等高附加值化学品,实现绿色CO2的固定化,为CO2的实际减排做出贡献。本项目完成了以下主要研究内容:(1)甲烷无氧芳构化Mo基催化剂活性相的生成机制和动态变化规律,以及具有稳定钼活性相催化剂的可控制备。(2)甲烷无氧芳构化碳氢键活化及碳碳键生成机理及影响机制。(3)微生物法CO2转化制取有机酸反应机理及调控机制。(4)拓展研究了甲烷低温级联脱氢反应,稳定运行的乙烷脱氢催化剂,以及二氧化碳催化加氢制烯烃或乙醇催化剂及反应机理。.本项目完成了计划书规定的研究任务。明确解析了甲烷无氧芳构化反应机理及实现了稳定运行催化剂的可控制备;采用组合催化剂初步实现了低温甲烷级联脱氢制芳烃;并创制了稳定运行的乙烷脱氢催化剂及精准表征了其反应机理;揭示了微生物法CO2转化制有机酸的代谢路径及调控代谢效率的机制,大幅度提高了CO2的代谢速率,显著提高了乙酸的产量;创制了高效CO2加氢制烯烃催化剂和精准表征了CO2催化加氢制乙醇的反应路径,实现了CO2催化加氢高效合成C2+直链α-烯烃和乙醇。.本项目实现了甲烷转化制高值化学品的同时提供廉价清洁氢气用于转化CO2,进而将CO2催化加氢或微生物代谢转化为高值C2+产品。可为南海富二氧化碳天然气的利用提供一条全新的途径。
直接法煤制低碳烯烃传递与反应介尺度调控及超重力强化
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批准号:91334206
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项目类别:重大研究计划
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资助金额:300.0万元
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批准年份:2013
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负责人:张燚
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依托单位:
一步法高效煤制低碳烯烃铁基催化剂及新反应器的研究
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批准号:51174259
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项目类别:联合基金项目
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资助金额:45.0万元
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批准年份:2011
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负责人:张燚
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依托单位:
国内基金
海外基金