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Cu-M双金属@Ga(X)N纳米集成器件CO2太阳能炼化合成高级燃料

批准号:
22109095
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
周宝文
依托单位:
学科分类:
光能源化学
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
周宝文

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
CO2太阳能炼化既可以减缓全球气候变暖,又可以减轻人类对化石能源的依赖。通过革命性的手段开发新的半导体材料和催化剂,并以合理的构型组装为集成化器件,系统地解决光吸收、电子-空穴分离和表面化学反应三大关键挑战,是实现这一宏伟蓝图的关键。本项目将凭借先进的分子束外延技术在原子层级上精准有序地合成具有卓越性能的Ga(X)N纳米结构,并与设计合理的Cu-M双金属催化剂集成得到一体化器件。通过先进的理论计算模拟和分析表征手段,系统地研究Cu-M@Ga(X)N纳米集成器件的结构、光电、表/界面以及催化特性和CO2合成高级可再生燃料的活性和选择性之间的内在规律,并在电子-分子尺度上揭示CO2在集成器件表/界面的吸附、活化、键断裂和键重组的微观机制和合成高级产物的反应机理,为实现大规模CO2太阳能炼化提供科学的指导。本项目是化学、物理、材料和工程等多学科相互交叉渗透的重要课题,具有重要的科学和现实意义。
英文摘要
Solar-driven CO2 refining are favorable for both alleviating global warming and reducing our human’s reliance on fossil fuels. The exploration of new semiconductors and catalysts by revolutionary approaches, and assemble them in a rational configuration as integrated devices for solving the three critical challenges of light absorption, electron-hole separation and surface chemical reactions, is the key to realize such a grand vision. This project will take advantage of state-of-the-art molecular beam epitaxy technology for accurately synthesizing Ga(X)N nanostructures with excellent performance at atomic level, following by integrating them with rational Cu-based bimetallic catalysts (Cu-M). The structural, optoelectronic, surface/interface, and catalytic properties of Cu-M@Ga(X)N, will be systematically investigated by theoretical calculations as well as advanced characterization methods, aiming to revealing the relationship between the activity, selectivity of high-order fuels and these properties above. Meanwhile, the absorption, activation, chemical bonds dissociation and formation of CO2, as well as the mechanism of high-order fuels synthesis over the catalytic surface/interface of Cu-M@Ga(X)N will be studied well, to provide scientific guidance for large-scale CO2 solar refining. This is an important multidisciplinary project associated with chemistry, physics, materials and engineering, which is of great scientific and practical significance.
本项目设计了多种一元或二元金属纳米团簇、颗粒或核壳助催化剂修饰的Ga(X)N纳米线集成器件。以CO₂和水为原料,人工光合成可再生燃料。系统研究了Ga(X)N和助催化剂之间的协同效应对CO₂还原的影响。通过密度泛函理论计算和原位光谱,深入分析了CO₂在催化剂表面的吸附、活化及反应路径。确认了光热耦合效应、电子-空穴分离及载流子迁移等因素对反应速率和选择性的影响。通过同位素标记实验,验证了可再生燃料确实源自还原的二氧化碳。此外,项目负责人将开发的Ga(X)N纳米线集成器件用于太阳能驱动甲烷和二氧化碳干重整、生物质转化等领域,取得了一定的研究成果,为碳中性燃料和高值化学品的合成提供了新的思路和指导,具有重要的意义。在项目执行期间,项目负责人以通讯作者在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Edit., Sci. Bull., Adv. Sci., ACS Catal., Green Chem., Small等期刊发表18篇论文。参加中国化学会第二界全国二氧化碳资源化利用会议、第十届IUPAC绿色化学国际会议、第六届能源与环境催化会议、《国家科学评论》化学与材料科学国际前沿论坛等学术会议并作邀请报告。
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