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g-C3N4负载硫掺杂铋系复合物光催化-吸附控制烟气汞、砷的机理研究

批准号:
52076126
项目类别:
面上项目
资助金额:
58.0 万元
负责人:
吴江
依托单位:
学科分类:
燃烧学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
吴江

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
燃煤电站是汞、砷污染物的主要人为排放源,零价汞、三价砷的有效控制是核心,不借助除尘器和脱硫塔从而不影响飞灰石膏等综合利用的烟气汞、砷脱除是一种更为理想的路径,具有重要的理论意义和应用价值。本项目提出石墨相氮化碳负载硫掺杂的铋系复合光催化剂对烟气零价汞、三价砷进行光催化氧化-吸附脱除的思想。研究石墨相氮化碳负载硫调控光催化剂表面活性点位、构建BiOI/BiOIO3异质结的机理,明确光催化剂的构效规律;研究复杂烟气组分下Hg0、As3+的光催化氧化-吸附反应过程,揭示烟气组分对零价汞、三价砷在复合光催化剂上光催化氧化-吸附反应行为的影响机制;结合微观分析及理论计算,探明汞、砷在催化剂表面形态转化及迁移过程,建立光催化氧化-吸附脱除汞、砷过程中烟气“扩散-表面吸附-光催化氧化-吸附-解吸附”反应动力学模型,揭示光催化氧化-吸附汞、砷及光催化剂再生的关键反应路径,丰富非均相光催化反应理论。
英文摘要
Coal-fired power stations are the main anthropogenic emission sources of trace mercury and arsenic pollutants. The effective controls of elemental mercury and trivalent arsenic is the core of emission reduction of the mercury and arsenic pollutants in the flue gas. A removal method of mercury and arsenic in flue gas is a promising emission control path, which is no need to rely on ESP and WFGD and so no effect on comprehensive utilization of fly ash and desulfurization gypsum, is with significant value for both theory and application. This project proposes g-C3N4 loaded with bismuth-based nanomaterials being doped with sulfur for photocatalytic oxidation-adsorption removal of elemental mercury and trivalent arsenic in flue gas. The mechanism of g-C3N4-supporting to enhance the surface activity of bismuth-based photocatalyst and construct BiOI/BiOIO3 heterojunction is to be studied, exploring structure-activity relationship of photocatalysts. Besides, the photocatalytic oxidation-adsorption processes of Hg0 and As3+ on the surface and inside of the composite catalyst under different flue gas components are to be studied, revealing the effects of other components of flue gas on the photocatalytic oxidation-adsorption behavior of elemental mercury and trivalent arsenic on composite catalysts. At the same time, combining micro-analysis and theoretical calculations, the change of valence state and migration process of mercury and arsenic on the catalyst surface are to be proved, the chemical reaction kinetic model of the flue gas diffusion, surface adsorption, photocatalytic oxidation and adsorption, and desorption during the process of photocatalytic removal on mercury and arsenic will be established by using the microanalysis and theoretical calculations. The key reaction pathways for photocatalytic oxidation and adsorption of mercury, arsenic and the photocatalyst regeneration are to be revealed, enriching the theory of heterogeneous photocatalytic reactions.
煤燃烧过程生成汞、砷等烟气污染物,其排放对环境和人类健康危害极大。本项目制备铋基光催化剂,探索其脱除烟气中汞、砷的机理,为烟气汞砷等重金属污染物有效脱除提供理论支撑。.项目制备了卤氧化铋等一元铋基光催化剂,其二维层状结构使其具有较高可见光催化活性,但存在电子空穴对复合快、活性位点少、晶体形貌差等问题。为克服这些问题,引入g-C3N4构建异质结BiOIO3/g-C3N4等二元铋基材料体系,有效促进光生载流子分离,较大比表面积为汞砷吸附提供更多位点,光催化性能显著提升。.通过掺杂工程制备三元复合材料,研制了S掺杂g-C3N4/Bi5O7I等系列光催化剂。发现适量硫掺杂使材料光吸收范围拓展,光生载流子迁移效率提高。采用过渡金属镍掺杂BiOIO3纳米片,光吸收边界从415nm拓展到440nm,扩大了可见光响应范围,光催化性能和汞砷脱除效果明显提升,反应动力学常数提升了一倍。探明烟气中汞砷与石墨相氮化碳负载硫掺杂铋系复合光催化剂的反应机理。.结合光催化剂的理化特性表征、DFT计算和实验结果,对光催化机理进行了研究。掺杂过程改变了光催化材料的电子态分布与能带结构,表面缺陷为光催化材料提供了额外的活性位点,异质结促进了载流子分离传输,改变了局域场分布,从而促进了对汞、砷的光催化性能。研究获得了光催化剂微观结构、组成及烟气组份与运行参数对光催化脱汞、砷性能的影响规律。.采用升温和化学处理协同,对光催化剂进行再生。热处理使汞、砷化合物分解挥发,热处理后的催化剂在稀盐酸溶液中室温搅拌浸泡,残留在催化剂上的污染物与溶液反应生成可溶性盐,完成催化剂再生过程。再生处理后,光催化活性和比表面积明显恢复,对烟气中汞砷的脱除效率回升至接近于新鲜催化剂的水平。再生过程有效恢复光催化剂活性位点,为其循环利用提供了理论支撑。.构建了烟气中汞砷的“扩散-表面吸附-光催化氧化-吸附-解吸附”反应动力学模型,丰富了非均相光催化反应理论;揭示了光催化氧化-吸附一体化脱除机理,为烟气汞砷减排提供了新的方法与路径。
烟气汞吸附梯度对双金属硫化物基光催化剂还原CO2的影响机理
  • 批准号:
    52576128
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    50.00万元
  • 批准年份:
    2025
  • 负责人:
    吴江
  • 依托单位:
g-C3N4负载硫掺杂铋系复合物光催化-吸附控制烟气汞、砷的机理研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    --
  • 资助金额:
    58万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    吴江
  • 依托单位:
燃煤飞灰与烟气中重金属汞的作用机理研究
  • 批准号:
    50806041
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    21.0万元
  • 批准年份:
    2008
  • 负责人:
    吴江
  • 依托单位:
国内基金
海外基金