可见光催化NADH再生用CMP体系的构筑及其构效关系研究
批准号:
52103275
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
唐俊涛
依托单位:
学科分类:
其他有机高分子功能材料
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
唐俊涛
中文摘要
光化学法再生辅酶(NADH)在光-酶催化反应中具有重要意义,但光生载流子复合和随机转移显著影响了能量利用率。本项目拟通过模板法制备中空型共轭微孔聚合物(CMPs)催化剂,探索高效可见光条件下NADH再生体系的构筑。通过对化学结构设计、微观形貌调控及表面性质调节等关键切入点的研究,考察材料能带结构、载流子分离性能及界面相互作用对NADH再生效率的影响规律,继而实现聚合物光催化剂的可控制备。进一步借用分子剪裁、壳层筛分和共价锚定电子媒介等策略,促进光生电子在骨架上和界面间的定向传输,为构建原位再生NADH与脱氢酶催化甲醛加氢转化为甲醇系统提供还原力。另外,本项目拟通过对光催化反应中电子传递过程的研究为CMPs在光-酶催化中的应用拓展奠定基础。从而推动CMPs材料在光-酶耦合催化领域的快速发展,为仿生催化提供新的思路。
英文摘要
Photochemical regeneration of coenzyme (NADH) is of great importance in photo-enzyme catalyzed reactions, but the random transfer of light-excited electrons significantly lowers the catalytic efficiency. This project intends to prepare hollow colloidal conjugated microporous polymer (CMPs) catalysts through templating method, and explore their application in the regeneration of NADH under visible light conditions. Through the study of key points such as chemical structure tailoring, microscopic morphology adjustment and surface property adjustment, the effect of band structure, carrier separation performance and interface interaction on the regeneration efficiency of NADH will be investigated. The task-specific design and synthesis of photocatalyst will be realized. It is further anticipated that strategies such as molecular design, size screening and covalently anchoring of electron media can be used to promote the directional transport of photogenerated electrons within the network and between the interfaces, thus providing energy for catalyzing hydrogenation of formaldehyde to methanol. Furthermore, the investigation on the electron transfer process will lay the foundation for the application of CMPs in photo-enzyme catalysis. This project will promote the development of CMPs materials in the field of photo-enzyme catalysis and provide new ideas for biomimetic catalysis.
光-酶耦合催化中存在电子随机转移和能量利用效率低等关键问题,探索新型多孔聚合物光催化剂的可控制备有望为光-酶催化提供新思路,具有重要的意义。本项目开发了一种基于三酮烯胺结构的可逆共价体系,发展了水相溶胶-凝胶、一步竞争共聚等系列绿色溶剂高效制备光催化剂的新方法。此外,本项目通过限域互锁、分子能级工程和配位诱导异质结等手段,实现了催化剂结构与表面性质的精细化调控,并进一步明确了影响电荷分离与定向传输的关键因素。在此基础上,成功实现了所制备的新型多孔聚合物光催化剂在光催化双氧水生成、有机需氧氧化以及NADH的还原再生中的高效应用,同时探究了相关反应机制。这些研究为多孔有机聚合物光催剂的应用提供了重要的理论基础和实验数据支持。
共价有机框架膜绿色制造
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批准号:--
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项目类别:省市级项目
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资助金额:0.0万元
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批准年份:2026
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负责人:唐俊涛
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依托单位:
风电叶片用耐磨纳米复合涂层的研制
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批准号:2019JJ60073
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项目类别:省市级项目
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资助金额:0.0万元
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批准年份:2019
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负责人:唐俊涛
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依托单位:
国内基金
海外基金