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利用电子束辐照与热能耦合探索金属晶体形核后生长的机理

批准号:
22104092
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
曹克诚
依托单位:
学科分类:
化学成像
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
曹克诚

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
理解金属形核后生长的机理对于制备结构可控的金属晶体至关重要。由于初形核的金属晶核尺寸小且结构极不稳定,使得对其生长的原子尺度表征非常困难。本研究基于原位球差校正透射电子显微镜技术,通过耦合电子束辐照和热能的方式激发、控制和观察始于自由原子的金属形核后生长的过程,揭示其中的机理。以金属有机化合物为前驱体,通过真空封管挥发法可控地制备附载于低成像衬度材料上的金属纳米晶。结合使用原位加热技术和电子束辐照,耦合热能与入射电子对金属的辐照作用,原位解离金属纳米晶为离散的自由原子。而后调控电子束束流和体系温度使自由金属原子自发弛豫、聚合以及形核生长,同时实现原子级分辨率原位观测,探索生长过程中包括晶面、缺陷和位错等形成的原理。并且选用直接电子相机及间断成像等方法降低电子束辐照对形核后生长的影响,揭示普适的金属形核后生长机理,最终建立生长模型,为金属可控生长提供理论指导和技术支持。
英文摘要
Understanding the post-nucleation growth mechanism of metal is essentially important for producing metal crystals with controllable structures. The just nucleated metal crystal nuclei have tiny sizes with extremely unstable structures, making the in-situ characterization of their growth processes very difficult. Based on in-situ spherical aberration corrected transmission electron microscopy technique, we intend to reveal the post-nucleation growth mechanism of metal by using coupled electron beam irradiation with thermal energy for stimulating, controlling and observing the post-nucleation growth of metal from free atoms. By volatilizing and dissociating metallo-organic compounds with tube sealing method, metal nanocrystals could be obtained on the selected substrates which have low imaging contrast. To dissociate the formed metal nanocrystals into free atoms, the in-situ heating technique will be combined with electron beam irradiation for coupling the thermal energy and irradiation effects on metal from incident electrons. Then by adjusting and reducing the dose rate of electron beam and temperature, the spontaneous relaxation, aggregation and nucleation and following post-nucleation growth of free metal atoms would be realized. All these processes will be direct observed and recorded with atomic resolution for exploring the mechanisms of crystalline facet, defect and dislocation formations. In addition, direct detection camera and non-continuous observation method will be applied to reduce the influence of electron beam irradiation on the post-nucleation growth processes. Thus, this study explores and reveals the general mechanism for the post-nucleation growth of different metals, builds the model for the growth of metals, providing new fundamental knowledge and technical support for the controllable growth of metals.
探索和揭示金属晶体形核后的生长的机理对制备结构可控的金属晶体至关重要。本项目旨在以低TEM成像衬度材料作为基底附载金属纳米晶颗粒组为金属原子源,使用电子束辐照原位解离金属纳米晶获取自由金属原子;后通过调控电子束束流和温度降低体系能量使自由金属原子发生弛豫后再团聚并形核生长,由此构建无需刺激源的、动力学驱动的自发形核生长体系;并结合理论模拟和计算分析金属形核后生长的机理,构建金属生长模型。本研究通过球差校正高分辨透射电镜在真空背景中观测,从原子尺度揭示了BiOCl基底表面铋纳米晶和碳基底上铂纳米晶的异相成核过程。使用电子束辐照解离获得自由铋原子和铂原子,并实时观察它们弛豫结晶的过程。本项研究证实离散金属原子及尺寸约1-2 nm的亚稳态成核团簇被限制于凹面势阱内,通过与凹面壁的碰撞释放动能,从而被稳定并进一步生长结晶为纳米晶。而在相对平坦或凸起的表面,所有亚稳态团簇因自由能较高,最终被入射电子破坏。此外,凹面结构通过稳定晶态结构避免纳米颗粒被电子束熔融。异相成核过程中的成核位点、成核速率及晶核结构均受基底表面纳米级结构的调控。本研究提出通过设计与调控基底表面凹面位点,可实现金属成核位点的精准控制与成核过程的定向优化。
基于两种原位表征技术的芳香族化合物电子束辐射化学研究
  • 批准号:
    22376140
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    50.00万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    曹克诚
  • 依托单位:
国内基金
海外基金