硅晶表面增强红外衰减全反射光谱原位研究水稻土硝化-反硝化特征及其影响机制
批准号:
42077019
项目类别:
面上项目
资助金额:
58.0 万元
负责人:
杜昌文
依托单位:
学科分类:
基础土壤学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
杜昌文
中文摘要
土壤中硝化-反硝化作用是氮素重要转化过程,对农业生产和生态环境建设具有重要意义,但该转化过程涉及土壤中的固相、液相和气相,常规分析方法由于缺乏系统性且需要样品前处理而难以准确定量表征。本研究首先应用红外衰减全反射光谱技术(FTIR-ATR),针对低含量土壤样本,采用硅晶体,开发新型硅晶衰减全反射附件(Si-ATR);然后以典型水稻土为材料,优化分析参数,明确硅晶尺寸效应和表面增强效应,融合反卷积方法提取和分离光谱中的目标信息,并应用多元校正算法,实现水稻土中硝态氮及15N标记硝态氮的原位动态监测;同时结合激光诱导击穿原子光谱和红外光声光谱,分别原位监测硝化-反硝化过程中主要电子供体/电子受体(Fe,Mn等)水平以及硝酸还原重要产物N2O排放动态;最后综合分析底物、产物和电子传递特征,明确水稻土硝化-反硝化作用时空分布特征、影响因素及其作用机制,为氮肥高效利用提供理论和技术支撑。
英文摘要
Nitrification-denitrification is one of the import nitrogen transformation processes in soil, which heavily involved in agricultural production and environmental protection. However, this process occurs across solid, liquid and gas phase in soil, which makes it difficult to qualify due to deficiency of systematic methods as well as destruction in soil pretreatment. In this study we makes use of Fourier transformed infrared attenuated total reflectance spectroscopy (FTIR-ATR), and a silicon crystal based ATR accessory (Si-ATR) will be developed; then typical paddy soils will be used to optimize the parameters of the Si-ATR accessory in soil test, analyzing the effects of silicon crystal size and surface, extracting target information in spectrum thorough deconvolution algorithm, reaching the in situ monitoring purpose of nitrate and 15N labelled nitrate using chemometrical methods; at the same time, the levels of electron donor and electron acceptor involved in nitrification-denitrification were qualified by the technique of laser-induced breakdown spectroscopy, while the product from de nitrification of N2O emission was monitored by the technique of Fourier transform infrared photoacoustic spectroscopy; Finally, based on the results of substrate, product and electron transfer, a comprehensive analysis will be made regarding the spatio-temporal distribution of nitrification and denitrification, and the impact factors and the mechanism, which benefit the understanding of nitrogen transformation in soil and support the efficient utilization of nitrogen fertilizer.
传统常用的ATR晶体为ZnSe晶体和金刚石晶体,ZnSe晶体价格较低,但晶体偏软,且环境耐受性较差,因此容易受到损坏,寿命短而成为易耗材;金刚石晶体硬,耐受性强,使用寿命长,但价格高。Si晶体虽然硬度不如金刚石,但也足够硬,寿命足够长,且价格很低,且可做一次性使用。但常规硅晶存在单声子吸收,使得1500 cm-1以下的波数区域无法应用。通过现代晶体加工技术,将硅晶体厚度减至微米级,结合抛光工艺,得到微硅晶(uSi),使得硅晶的应用波数范围延伸到900 cm-1,可以应用于硝态氮的测定 (1200-1500 cm-1),由此搭建了uSi-ATR中红外光谱体系统,实现了uSi-ATR光谱测定。硅晶光谱的基线干扰较大,在定量分析中,采用扣水算法可能无法完全去除背景基线干扰,而反转积算法则为这种应用场景提供了处理手段,FTIR-ATR光谱结合反卷积曲线拟合可以测定高、低浓度硝酸盐的含量,从而有利于不同浓度水体中硝酸盐的快速测定,硅晶体预测的相关系 (R2) 达 0.9031, RMSE 11.02 mg L−1, RPD 为2.94;应用15N 标记硝态氮的特征吸收的红移,应用偏最小二乘法实现了不同氮同位素标记硝态氮的预测,反卷积光谱预处理能更加有效地消除信号间的相互干扰从而更好地提取目标信号,不同氮同位素标记硝态氮的预测误差小于 3 mg L-1,因此Si-ATR以其低成本和较长的使用寿命显示出广泛的应用前景。在室温下水溶液中铁介导的硝酸盐反应进行的很快,Fe2+ 与 NO3- 物质的量比达到 5:1 及以上且弱酸性条件下铁介导的硝酸盐反应更彻底,同时显著检测到了N2O的产生;而在水稻土中,也存在铁介导的硝酸盐反应,土壤有机质含量、水分含量和pH是水稻土中铁介导硝酸还原的主要影响因子。因此,FTIR-ATR光谱结合反卷积拟合可以测定水溶液中硝酸盐的含量,进而可应用土壤中的硝化反硝化过程原位监测,不仅为原位分析土壤氮的转化过程提供新手段,也为氮磷光谱传感器的研制提供了技术基础,可有效支撑土壤养分高效利用和农业可持续发展。
硅晶表面增强红外衰减全反射光谱原位研究水稻土硝化-反硝化特征及其影响机制
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批准号:--
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项目类别:--
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资助金额:58万元
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批准年份:2020
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负责人:杜昌文
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依托单位:
基于激光诱导击穿技术的中国典型农田土壤的原子光谱特征及其应用
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批准号:41671238
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项目类别:面上项目
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资助金额:66.0万元
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批准年份:2016
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负责人:杜昌文
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依托单位:
基于红外光声效应的中国典型农田土壤氮素转化过程及其影响因素研究
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批准号:41130749
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项目类别:重点项目
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资助金额:280.0万元
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批准年份:2011
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负责人:杜昌文
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依托单位:
基于红外光声效应的土壤粘土矿物-多糖界面反应及界面反应层特征研究
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批准号:40871113
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项目类别:面上项目
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资助金额:49.0万元
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批准年份:2008
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负责人:杜昌文
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依托单位:
聚合物包膜肥料模型膜的研究及其应用
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批准号:30400273
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:25.0万元
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批准年份:2004
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负责人:杜昌文
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依托单位:
国内基金
海外基金