M-N-C单原子活化过硫酸盐高效定向转化水中磺胺类抗生素的研究
批准号:
22106104
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
苗洁
依托单位:
学科分类:
水污染与控制化学
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
苗洁
中文摘要
磺胺类抗生素的滥用及排放造成了水体中抗生素的污染日益严重,其内在生物毒性及抗性基因的存在,对生态系统和人类健康造成了严重威胁。开发安全、高效、可持续的SAs转化和去除新方法,是水污染控制领域的一个迫切需求。针对吸附法吸附材料难再生及高级氧化技术氧化剂利用效率低等瓶颈问题,本项目以构建吸附-过硫酸盐氧化反应体系为目标,高效定向去除水中SAs。通过研制吸附与催化活性位点匹配的M-N-C单原子催化剂,从原子尺度和表界面层次研究SAs吸附和同步定向转化的反应机理与调控机制,探索吸附与催化活性位点的匹配机制与增效途径;全面解析吸附-过硫酸盐氧化的协同反应体系对SAs的去除机理,以期推动单原子催化过硫酸盐技术在污染控制领域的发展,并为抗生素废水处理提供理论和技术参考。
英文摘要
The abuse and discharge of sulfonamides antibiotics (SAs) have resulted in the increasingly serious water pollution of antibiotics, and the existence of their inherent biological toxicity and resistance genes has posed a serious threat to the ecosystem and human health. The development of safe, efficient and sustainable new methods for SAs conversion and removal is an urgent need in the field of water pollution control. In view of the bottleneck problems of difficult regeneration of adsorbent materials by adsorption method and low oxidant utilization efficiency of advanced oxidation technology, this project aims to construct adsorption-persulfate oxidation system, which could efficiently and directionally converse SAs from water. By developing the M-N-C single-atom catalyst with the adsorption and catalytic active sites, the reaction mechanism and regulation mechanism of the adsorption and synchronous directional conversion of SAs will be studied from the atomic scale and surface interface level. It also will explore the matching mechanism and synergistic pathway of the adsorption and catalytic active sites. Besides, the removal mechanism of SAs by the synergistic reaction system of adsorption-persulfate oxidation will be comprehensively analyzed, which would promote the development of single-atom catalyzed persulfate technology in the field of pollution control, and to provide theoretical and technical reference for antibiotic wastewater treatment,
针对目前基于磺胺抗生素去除的水污染控制技术所面临的难题,本项目旨在研制吸附与催化活性位点匹配的M-N-C单原子催化剂,目以构建吸附-过硫酸盐氧化反应体系为目标,高效定向去除水中SAs。本项目围绕研究计划中“明确活化过硫酸盐的活性位匹配机制”及“非自由基反应体系中磺胺抗生素类污染物的强化去除机制及定向转化路径”两个关键问题开展系统研究,研制了两类基于碳材料的高活性催化剂,包括:氯化铵介导高温热解合成的高配位MnN5-C3N4单原子催化剂和塑料热解合成的高附加值N掺杂碳纳米管(N-pCNTs)。同时,在强化过硫酸盐活化效率的活性位匹配机制方面:提出了实现Mn 单原子位点活化PMS诱导的高活性Mn(IV)=O路径的高配位调控策略,并揭示了吡咯N位点调控CNTs表面酸性微环境以强化PMS吸附活化的作用机制。此外,在有机物的降解规律方面,揭示了高自旋电子结构的Mn(IV)=O活性物种可加快酚类有机污染物聚合氧化路径的电子转移,并明确了基于电子转移路径的非自由基反应对磺胺类抗生素的选择性亲电氧化过程和定向脱毒氧化路径。上述研究探明了M-N-C单原子催化剂和碳材料高效活化过硫酸盐的结构特征,且全面阐释了可强化实现有机污染物定向转化的非自由基反应机理的调控策略,为研制高效活化过硫酸盐的功能材料及应用提供理论指导。
国内基金
海外基金