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铀酰还原固化/芳香醇氧化耦合光催化体系的构筑及机理研究

批准号:
22106065
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
史浪
依托单位:
学科分类:
放射化学与辐射化学
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
史浪

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
低浓度含铀废水是一种典型的来源广、存量大、易迁移的核工业废水,一旦处理不当会造成环境危害和民众恐慌。利用常规吸附法和沉淀法存在效率偏低、选择性不高,易产生二次污染等不足。光催化铀酰还原固化能克服以上缺点,但现有研究报道均在无氧环境下进行,导致其实际应用受到过程繁杂、能耗高、规模小的制约。为了解决这一难点,本项拟构建有氧条件下铀酰还原/芳香醇氧化耦合催化体系,拟利用芳香醇需氧氧化机制消除溶解氧对铀酰还原的不利影响。针对性开展g-C3N4基多功能材料的设计、合成及其对铀酰还原耦合芳香醇氧化性能与机理的研究,获得兼具高效、稳定与协同催化作用的光催化材料,揭示溶解氧的反应历程,阐述消除溶解氧与铀酰竞争光生电子的基本原理,在此基础上推导有氧铀酰还原/芳香醇氧化耦合催化反应机制。研究有望推动含铀废水治理耦合有机合成技术的开发,为乏燃料后处理、放射性废水处理等重要国防领域提供新策略。
英文摘要
Low concentration uranium containing wastewater is a kind of typical nuclear industrial wastewater with wide source, large storage and easy migration, which will cause environmental harm and public panic once improperly treated. The conventional adsorption and precipitation methods have disadvantages such as low efficiency, low selectivity, and secondary pollutions. Photocatalytic reduction of U(VI) could overcome the above shortcomings, but the existing research reports are carried out in an oxygen-free environment, resulting in its practical application is restricted by complex process, high energy consumption, and small scale. In order to solve the above problems, this project intends to construct U(VI) reduction/aromatic alcohols oxidation coupled catalytic system under aerobic conditions, and to eliminate the adverse effects of dissolved oxygen on U(VI) reduction. Design and synthesis of g-C3N4 based multifunction materials, test the performances of U(VI) reduction/aromatic alcohols oxidation coupled catalytic system and study the corresponding catalytic mechanism, finally obtain high efficiency and stable photocatalyst, then strive to reveal the reaction mechanism of dissolved oxygen and further explain the basic principle of eliminating the reductive competition between oxygen and U(VI). Based on the above analysis, deducing the coupled catalytic mechanism of aerobic U(VI) reduction/aromatic alcohol oxidation. The research is expected to promote the development of the coupling organic synthesis technology for the treatment of uranium-containing wastewater, and provide new strategies for the reprocessing of spent fuel and the treatment of radioactive wastewater in important national defense fields.
低浓度含铀废水是一种典型的来源广、存量大、易迁移的核工业废水,一旦处理不当会造成环境危害和民众恐慌。利用常规吸附法和沉淀法存在效率偏低、选择性不高,易产生二次污染等不足。光催化铀酰还原固化能克服以上缺点,但现有研究报道均在无氧环境下进行,导致其实际应用受到过程繁杂、能耗高、规模小的制约。为了解决这一难点,本项拟构建了一系列改性与复合材料应用于有氧条件下铀酰还原/醇氧化的耦合催化,通过拟利用甲醇,苯甲醇等醇类有机物需氧氧化机制消除了溶解氧对铀酰还原的不利影响。多项研究表明合理利用醇氧化的催化特性,空气有氧氛围下的性能接近于惰性氛围下铀酰还原的性能,从而有助于实现有氧铀酰还原富集。项目实施中通过掺杂与复合材料的构建促进了氮化碳类材料的载流子分离,实现了高效光催化富集铀酰的目的。其中,所设计Zn0.2Cd0.8S/MoS2-0.2固溶体在60 min时几乎完全富集U(VI),达到99.20%。熔盐法制备的CD-NaK(30)在20分钟模拟可见光照射下对U(VI)的去除率接近100%。通过热聚合法制备了高结晶度P掺杂 PCN,有氧条件下能实现了97.6%的铀酰富集效率。通过水热结合热聚合法构建的4% Co3O4/PCN异质结在50分钟内实现了99.7%的U(VI)还原效率。此外,通过项目的开展阐述了消除溶解氧与铀酰竞争光生电子的基本原理,在此基础上推导有氧铀酰还原/芳香醇氧化耦合催化反应机制。研究有望推动含铀废水治理耦合有机合成技术的开发,为乏燃料后处理、放射性废水处理等重要国防领域提供新策略。
一步CVD法构筑MxSy/S-g-C3N4复合材料及其光降解四环素类废水研究
  • 批准号:
    2020JJ5472
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    史浪
  • 依托单位:
国内基金
海外基金