光/暗反应协同增强氮化碳光催化还原不饱和有机分子的作用机制研究
批准号:
22072020
项目类别:
面上项目
资助金额:
63.0 万元
负责人:
成佳佳
依托单位:
学科分类:
催化化学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
成佳佳
中文摘要
半导体光催化不饱和有机分子的还原在高附加值精细化学品合成中具有重要的应用前景,然而目前这类反应存在量子效率低、反应选择性较差、应用范围受限等问题,严重限制了该过程的大规模应用。针对以上问题,基于生物光合作用原理,本项目拟设计构造具有电荷储存性能的氮化碳光催化剂,并研究光激发与暗反应协同增强的氮化碳光催化不饱和有机分子还原反应的作用机制。优化催化剂的组成、形貌、结晶度、缺陷、能带结构等,促进电荷富集与存储,减少光生载流子复合;调控电荷存储容量与寿命,改善表界面电荷迁移,实现光催化有机反应产物的精准控制。研究这类光催化剂在复杂有机物以及药物分子等方面的催化性能,为氮化碳光催化选择性有机还原反应的规模化生产提供理论指导和实验依据。
英文摘要
Photocatalytic technology has great promise in the synthesis of high value-added fine chemicals, which could address the issue of energy shortage and environmental pollution. In recent years, considerable attention has been paid to photocatalytic reduction of unsaturated organic compounds. However, due to the low quantum efficiency, poor selectivity, and narrow scope, practical large-scale application of this process is severely limited. Based on the principle of biological photosynthesis, this project intends to design and construct one polymeric carbon nitride photocatalyst with energy storage property, which could generate a synergetic photoexcitation and chemical reaction process. After that, their performance in photocatalytic selective reduction reaction will be studied. The project will investigate several parameters that influencing the activity of the photocatalyst, such as the composition, morphology, crystallinity, defect and electronic structure. It’s anticipated that the recombination of photogenerated charge carrier will be reduced and the charge storage capacity be promoted. The capacity and lifetime of the stored charge and the interfacial migration of photogenerated charge carriers will be modulated to achieve precise regulation of the photocatalytic reaction products. The study on the photocatalytic reduction of complex organic compounds and drug molecules will also be conducted. This research is anticipated to develop a highly efficient and selective photocatalyst for the reduction of unsaturated organic compounds, which will provide a theoretical and experimental basis for further large scale preparation of high value-added chemicals.
在资助期内,根据项目任务书的研究目标,我们针对光催化有机选择性合成中量子效率低、反应选择性不足以及应用范围受限等关键问题,系统开展了基于光/暗反应协同增强的氮化碳光催化过程研究,并在多个方面取得了重要进展。通过优化氮化碳的结晶度和离子结构,有效调控了其电子结构特性,提升了载流子传输性能和催化反应活性。同时,系统考察了多种表面修饰策略,通过引入官能团和调控表面缺陷态,优化了氮化碳表面的化学特性。此外,我们深入研究了氮化碳在光驱动电荷储存及暗反应条件下电荷释放过程中的性能优化机制。通过引入氰胺基功能化,显著增强了氮化碳七嗪单元的电荷存储能力;进一步结合金属纳米颗粒表面修饰,优化了材料的电荷存储与释放行为,从而显著提升了其在暗反应条件下的催化性能。在此基础上,详细探讨了有机底物分子在催化剂表面的吸附行为与活化机制,拓展了其在光暗催化高附加值化学品合成中的应用范围。同时,系统研究了光暗催化过程中光生载流子的分离、迁移及其在电荷富集和存储过程中的行为特征,阐明了可见光诱导下氮化碳催化性能的构效关系,深入揭示了其光/暗协同催化的微观反应机制。上述研究成果为新型聚合物半导体光催化剂的开发提供了理论支持,并为光催化高附加值化学品合成技术的规模化应用奠定了基础,具有重要的理论意义和实际应用价值。. 在项目执行过程中,已发表SCI论文13篇,包括具有代表性的高水平论文《Nat. Commun.》1篇、《ACS Catal.》2篇。申请国家发明专利5项,其中2项已获授权。积极开展学术交流与人才培养工作,受邀担任《Green Synthesis & Catalysis》、《Chinese Chemical Letters》等学术期刊青年编委。鼓励研究生参与国内外重要学术会议,拓宽学术视野。研究团队核心成员中,有1人荣获福建省级高层次人才,入选福建省“雏鹰计划”青年拔尖人才并受聘为“福建华谊三爱富福佑新材料有限公司首席技术专家”。研究生培养方面,共培养博士生3名、硕士生8名,多名研究生获得研究生国家奖学金、福州大学优秀博士学位论文等荣誉。. 综上所述,本项目圆满完成了既定研究任务,在科研成果产出、学术交流拓展以及高层次人才培养等方面均取得了重要进展和创新性成果。
基于单电子迁移的氮杂环卡宾催化羰基alfa位不对称官能团化反应研究
-
批准号:21502019
-
项目类别:青年科学基金项目
-
资助金额:21.0万元
-
批准年份:2015
-
负责人:成佳佳
-
依托单位:
国内基金
海外基金