Coordination modulation of iridium single-atom catalyst maximizing water oxidation activity.
Coordination modulation of iridium single-atom catalyst maximizing water oxidation activity.
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铱单原子催化剂的配位调节最大化水氧化活性。
DOI：
10.1038/s41467-021-27664-z
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发表时间：
2022-01-10
影响因子：
16.6
通讯作者：
Cao R
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lei Z;Cai W;Rao Y;Wang K;Jiang Y;Liu Y;Jin X;Li J;Lv Z;Jiao S;Zhang W;Yan P;Zhang S;Cao R
单原子催化剂(SACs)因其高活性、高选择性和100%的原子利用率，在能源相关领域引起了人们极大的研究兴趣。然而，提高SACS的内在活性和特异性仍然是一个挑战。在这里，我们提出了一种在具有高水氧化活性的镍-硫化铁纳米片阵列衬底(IR1/NFS)上制备高表面分布密度的Ir(Ir)SAC的方法。在1.0 M KOH溶液中，当电流密度为10 mA cm−2时，催化剂的过电位为~170 mV；在过电位为30 0−mV时，催化剂的循环频率高达9.85 S 1。同时，催化剂表现出较高的稳定性，在电流密度为100mA cm 2时，寿命可达350 h。第一性原理计算表明，Ir原子的电子结构明显受硫化物衬底的调节，为反应提供了能量有利的反应途径。这项工作为制备高表面分布密度、高活性和耐久性的电化学水分离催化剂提供了一种很有前途的策略。单原子催化剂是一类很有前途的高效催化转化材料。在这里，作者在镍铁硫化物纳米片阵列上制备了高表面分布密度的Ir原子，以提供高的水氧化活性和稳定性。
Single-atom catalysts (SACs) have attracted tremendous research interests in various energy-related fields because of their high activity, selectivity and 100% atom utilization. However, it is still a challenge to enhance the intrinsic and specific activity of SACs. Herein, we present an approach to fabricate a high surface distribution density of iridium (Ir) SAC on nickel-iron sulfide nanosheet arrays substrate (Ir1/NFS), which delivers a high water oxidation activity. The Ir1/NFS catalyst offers a low overpotential of ~170 mV at a current density of 10 mA cm−2 and a high turnover frequency of 9.85 s−1 at an overpotential of 300 mV in 1.0 M KOH solution. At the same time, the Ir1/NFS catalyst exhibits a high stability performance, reaching a lifespan up to 350 hours at a current density of 100 mA cm−2. First-principles calculations reveal that the electronic structures of Ir atoms are significantly regulated by the sulfide substrate, endowing an energetically favorable reaction pathway. This work represents a promising strategy to fabricate high surface distribution density single-atom catalysts with high activity and durability for electrochemical water splitting. Single-atom catalysts represent a promising materials class for efficient catalytic transformations. Here, authors prepare a high surface distribution density of iridium atoms on nickel-iron sulfide nanosheet arrays to deliver high water oxidation activity and stability.
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