Force Matching Approaches to Extend Density Functional Theory to Large Time and Length Scales
Force Matching Approaches to Extend Density Functional Theory to Large Time and Length Scales
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将密度泛函理论扩展到大时间和长度尺度的力匹配方法
DOI：
10.1007/978-3-030-05600-1_4
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
N. Goldman
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
R. Lindsey;M. Kroonblawd;L. Fried;N. Goldman
我们介绍了通过与反应条件下材料的量子模拟数据进行力匹配来创建半经验量子方法和反应力场的方法。我们的方法克服了标准Kohn-Sham密度泛函理论(DFT)的极端计算成本，通过将DFT计算的模拟数据映射到与其参数线性相关的函数形式。通过避免与大多数分子动力学模型开发相关的非线性拟合瓶颈，这允许我们的模型快速参数化。我们用两个不同的系统来说明我们的方法：(I)确定甘氨酸二聚反应的密度泛函紧束缚模型，和(Ii)确定切比雪夫有效模拟相互作用模型(CHAMES)金属液态碳的反应力场。在每一种情况下，我们都观察到我们的方法很容易参数化，并产生一个比DFT快几个数量级的模型，同时在很大程度上保持其精度。总体而言，我们的方法有可能用于研究极端条件下复杂的长时间和长尺度的化学反应，在极端条件下，非常需要计算高效的原子模拟方法来帮助解释和设计实验。
We present methods for the creation of semi-empirical quantum approaches and reactive force fields through force matching to quantum simulation data for materials under reactive conditions. Our methodologies overcome the extreme computational cost of standard Kohn–Sham Density Functional Theory (DFT) by mapping DFT computed simulation data onto functional forms with linear dependence on their parameters. This allows for quick parameterization of our models by avoiding the nonlinear fitting bottlenecks associated with most molecular dynamics model development. We illustrate our approach with two different systems: (i) determination of density functional tight binding models for aqueous glycine dimerization, and (ii) determination of the Chebyshev Interactional Model for Efficient Simulation (ChIMES) reactive force field for metallic liquid carbon. In each case, we observe that our approach is easy to parametrize and yields a model that is orders of magnitude faster than DFT while largely retaining its accuracy. Overall, our methods have potential use for studying complex long time and length scale chemical reactivity at extreme conditions, where there is a significant need for computationally efficient atomistic simulations methods to aid in the interpretation and design of experiments.
影响因子：
3.7
作者：
Bartok, Albert P.;Kondor, Risi;Csanyi, Gabor
通讯作者：
Csanyi, Gabor
影响因子：
41.2
作者：
Khaliullin, Rustam Z.;Eshet, Hagai;Parrinello, Michele
通讯作者：
Parrinello, Michele
影响因子：
8.6
作者：
Bartok, Albert P.;Payne, Mike C.;Csanyi, Gabor
通讯作者：
Csanyi, Gabor