Highly efficient electrochemical reforming of CH(4)/CO(2) in a solid oxide electrolyser.
Highly efficient electrochemical reforming of CH(4)/CO(2) in a solid oxide electrolyser.
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在固体氧化物电解槽中高效电化学重整 CH4/CO2
DOI：
10.1126/sciadv.aar5100
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发表时间：
2018-03
期刊：
影响因子：
13.6
通讯作者：
Xie K
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lu J;Zhu C;Pan C;Lin W;Lemmon JP;Chen F;Li C;Xie K
在固体氧化物电解槽中演示了CH 4/CO2的电化学重整。由于碳沉积和纳米催化剂的不稳定性，使用CO2将CH 4重整为合成气仍然是一个根本性的挑战。我们，第一次，展示了高效的电化学重整CH 4/CO2在固体氧化物电解槽中产生合成气，在阴极中的CO2电解和在阳极中的CH 4氧化。钙钛矿电极上锚定的金属/氧化物界面的原位出溶提供了显着增强的抗焦化性和催化剂稳定性。原位傅里叶变换红外表征结合第一性原理计算揭示了在CO2分子和碳酸根离子之间的过渡态处CO2的界面活化。即使在H2或H2O的存在下，在界面处的碳去除对于电化学提供的氧物种也是非常有利的。这种新的策略提供了最佳的性能，在300小时的高温操作和10个氧化还原循环后没有明显的降解，这表明了一种可靠的使用CO2将CH 4转化为合成气的方法。
Electrochemical reforming of CH4/CO2 is demonstrated in a solid oxide electrolyser. Reforming CH4 into syngas using CO2 remains a fundamental challenge due to carbon deposition and nanocatalyst instability. We, for the first time, demonstrate highly efficient electrochemical reforming of CH4/CO2 to produce syngas in a solid oxide electrolyser with CO2 electrolysis in the cathode and CH4 oxidation in the anode. In situ exsolution of an anchored metal/oxide interface on perovskite electrode delivers remarkably enhanced coking resistance and catalyst stability. In situ Fourier transform infrared characterizations combined with first principle calculations disclose the interface activation of CO2 at a transition state between a CO2 molecule and a carbonate ion. Carbon removal at the interfaces is highly favorable with electrochemically provided oxygen species, even in the presence of H2 or H2O. This novel strategy provides optimal performance with no obvious degradation after 300 hours of high-temperature operation and 10 redox cycles, suggesting a reliable process for conversion of CH4 into syngas using CO2.
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