Giant mid-IR resonant coupling to molecular vibrations in sub-nm gaps of plasmonic multilayer metafilms.
Giant mid-IR resonant coupling to molecular vibrations in sub-nm gaps of plasmonic multilayer metafilms.
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DOI：
10.1038/s41377-022-00943-0
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发表时间：
2022-09-23
影响因子：
19.4
通讯作者：
Baumberg, Jeremy J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Arul, Rakesh;Grys, David-Benjamin;Chikkaraddy, Rohit;Mueller, Niclas S.;Xomalis, Angelos;Miele, Ermanno;Euser, Tijmen G.;Baumberg, Jeremy J.
能够限制光的纳米材料对于增强光谱学（例如拉曼散射、红外吸收和非线性光学过程）是理想的。等离激元超晶格已显示出在中红外区域发生集体共振的能力，但需要严格的制造工艺来创建有序的结构。在这里，我们展示了镜子上的短程有序金纳米粒子多层，由亚纳米分子间隔物自组装，如何支持可见光和红外光中的集体等离子体激元共振，并且通过简单地改变纳米粒子尺寸和层数来连续可调超过11μm。由此产生的分子-等离子体激元系统接近振动强耦合，并表现出巨大的Fano倾角强度、SEIRA增强因子 ~ 106、光物质耦合强度g ~ 100 cm−1、Purcell因子 ~ 106和模式体积压缩因子 ~ 108。集体等离子体激元模式对纳米粒子空位无序具有高度鲁棒性，并通过由分子间隔基定义的一致间隙尺寸。结构无序有效地将光耦合到多层膜和镜子之间的间隙中，从而实现亚皮升样品体积的拉曼和红外传感。金纳米颗粒的短程有序等离子体超晶格具有可调谐的红外集体等离子体极化子共振。增强的分子-等离子体相互作用接近振动强耦合状态，从而通过巨大的红外吸收实现分子传感。
Nanomaterials capable of confining light are desirable for enhancing spectroscopies such as Raman scattering, infrared absorption, and nonlinear optical processes. Plasmonic superlattices have shown the ability to host collective resonances in the mid-infrared, but require stringent fabrication processes to create well-ordered structures. Here, we demonstrate how short-range-ordered Au nanoparticle multilayers on a mirror, self-assembled by a sub-nm molecular spacer, support collective plasmon-polariton resonances in the visible and infrared, continuously tunable beyond 11 µm by simply varying the nanoparticle size and number of layers. The resulting molecule-plasmon system approaches vibrational strong coupling, and displays giant Fano dip strengths, SEIRA enhancement factors ~ 106, light-matter coupling strengths g ~ 100 cm−1, Purcell factors ~ 106, and mode volume compression factors ~ 108. The collective plasmon-polariton mode is highly robust to nanoparticle vacancy disorder and is sustained by the consistent gap size defined by the molecular spacer. Structural disorder efficiently couples light into the gaps between the multilayers and mirror, enabling Raman and infrared sensing of sub-picolitre sample volumes. Short-range ordered plasmonic superlattices of Au nanoparticles have tunable infrared collective plasmon-polariton resonances. The enhanced molecule-plasmon interaction approaches the vibrational strong coupling regime, enabling molecular sensing through giant infrared absorption.
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影响因子：
9
作者：
Menghrajani, Kishan S.;Fernandez, Henry A.;Barnes, William L.
通讯作者：
Barnes, William L.
DOI：
10.1073/pnas.0907459106
发表时间：
2009-11-17
影响因子：
11.1
作者：
Adato, Ronen;Yanik, Ahmet A.;Altug, Hatice
通讯作者：
Altug, Hatice
影响因子：
5.7
作者：
Cohn, Bar;Das, Kamalika;Chuntonov, Lev
通讯作者：
Chuntonov, Lev
影响因子：
17.1
作者：
Le, Fei;Brandl, Daniel W.;Nordlander, Peter
通讯作者：
Nordlander, Peter
影响因子：
3.6
作者：
Franzen, Stefan;Rhodes, Crissy;Aspnes, D. E.
通讯作者：
Aspnes, D. E.