Real-Space Observations of Multiple Reaction Pathways Enabled by Plasmonic Hot Carriers
Real-Space Observations of Multiple Reaction Pathways Enabled by Plasmonic Hot Carriers
复制标题
等离激元热载流子实现的多反应路径的真实空间观测
DOI：
10.1021/acs.jpcc.3c01916
复制
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Kim, Yousoo
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kazuma, Emiko;Lee, Minhui;Jung, Jaehoon;Trenary, Michael;Kim, Yousoo
由局部表面等离子体衰变产生的等离子体热载子有可能使化学反应的能量低于光化学反应所需的能量，以及光无法实现的反应。热载流子的广泛能量分布将使热载流子向不同能量的分子电子态转移，从而实现多种反应途径。然而，用传统的宏观方法检测产物很难区分反应途径，其机理细节也尚不清楚。在本研究中，我们通过扫描隧道显微镜对Ag（110）表面化学吸附的o2分子的解离和分子运动的实空间观察，证明了等离子体热载流子有多种反应途径。在单分子水平上的实空间研究表明，等离子体热载流子由于其广泛的能量分布，可以实现多种反应途径，允许进入各种吸附态。
Plasmonic hot carriers generated by the decay of localized surface plasmons have the potential to enable chemical reactions at energies lower than those required for photochemical reactions as well as reactions impossible to achieve with light alone. A broad energy distribution of the hot carriers would enable multiple reaction pathways by the transfer of the hot carriers to molecular electronic states of different energies. However, it is difficult to distinguish reaction pathways by detecting products using conventional macroscopic methods, and the mechanistic details are still unclear. In this study, we demonstrate that multiple reaction pathways are available with plasmonic hot carriers on the basis of the real-space observation of molecular motions as well as dissociation of O2molecules chemisorbed on the Ag(110) surface using a scanning tunneling microscope. This real-space study at a single-molecule level reveals that plasmonic hot carriers enable multiple reaction pathways due to their broad energy distribution, allowing access to various adsorbate states.
等离子体热载流子产生和弛豫理论。
DOI：
10.1021/acs.jpca.1c05837
发表时间：
2021
期刊：
The journal of physical chemistry. A
影响因子：
--
作者：
Yu Zhang
通讯作者：
Yu Zhang
轨道特异性化学：控制单分子解离途径。
DOI：
10.1063/1.1940007
发表时间：
2005
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
J. Hahn;Wilson Ho
通讯作者：
Wilson Ho
分子连接处的化学：扫描隧道显微镜诱导 Ag(110) 表面上 O2 的旋转和离解。
DOI：
10.1063/1.4818163
发表时间：
2013
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
Sharani Roy;V. Mujica;M. Ratner
通讯作者：
M. Ratner