Ruthenium als Oxidationskatalysator: Kinetische, spektroskopische und strukturelle Untersuchungen an metallischen und oxidischen Realkatalysatoren und Einkristalloberflächen

在DEM Vorliegenden Projektantrag Sollen Sowohl die Druck-als de Materiallücke im Bereich and Oxidationskatalyse MIT Ruüberbrückt.Komplexität der Katalysatoren wird schrittweise im Bereich de Idesialen System von Ru-EinkristalloberfläChenüber Ru-Filme zu Polykristallallinem Ru-MetallPulver and geträgerten Ru-Nanopartikel im Bereich der realen Systeme erhöht.这是错误的，但它落在了秩序和制度，并下降了趋势，以氧化锌的形式，因此，在形式上的RuO2的EinkalloberfläChen bzw.也是多晶材料的Miteinbezogen Wind。他说：“这是一种很难理解的现象，因为它不能完全控制和降低温度，但我们也不能完全理解。Sauerstoffbedeckung auf Ruthum kann vom Submonolagenberichüber QO=0.5im UHV and QO=1.0(NO2 im UHV，Hochdruck)bis zu der Bildung von subSurface-Sauerstoff and von RuO2-Domänen erhöht den。这是一种超高压的氧化方法，它是一种特殊的方法。超高真空(UHV)的氧化反应：CO_2的氧化反应，甲醇甲醛的氧化反应，CO_2的氧化反应，CH_4合成的CO_2重整反应。Zur Bstimang der Elementarschrittkintik an den Realkatalysatoren ein Pulsreaktor(TAP-Reaktor，产品的时间分析)eingesetzt，der sowohl im Hochvakuum als auch be atmosphärischem Druck arbeiten kann.在红外光谱(FTIR)下，透射体和散射体的反射(漂移)和温度下的分子吸附(Z.B.COADS，CHX，ADS，CH3OADS)和DEREN BEEFAULATION ALS Funktion De Partialdrrücke De Partialdrücke and Der Tatatur de tektieren.我是氧化脱氢甲醇zu甲醛auf den Sauerstoff-vorbelegten Ru(0001)-Oberflächen(可变O-Konzentation：0.25ML-10ML)Bin zu Rutheniumoxiden Under UHV-Bedingungen hinsichtlich ATOM UHV-Bedingungen hinsichtlich ATUMERS Strukur，Morphologie，Reaktivität and Electrktronischer Struktronischer StrukTurn。这些技术包括电子电气设备(LEED)、电子设备(SPALEED)、热解吸设备(TDS)和光电子设备(UPS、XPS)、电子设备(DFT-GGA-)、电子设备(DFT-GGA-)。在Zusammenarbeit MIT der AG Schlögl soll die Drucklücke vollständigüberwunden Werden中，您可以通过以下方式获取信息：就地使用EXAFS/NEXAFS-Messungen。

In dem vorliegenden Projektantrag sollen sowohl die Druck- als auch die Materiallücke im Bereich der Oxidationskatalyse mit Ru überbrückt werden. Die Komplexität der Katalysatoren wird schrittweise im Bereich der idealen Systeme von Ru-Einkristalloberflächen über Ru-Filme zu polykristallinem Ru-Metallpulver und geträgerten Ru-Nanopartikel im Bereich der realen Systeme erhöht. Es ist zu erwarten, dass mit fallendem Ordnungsgrad der Systeme die Reaktivität und die Tendenz zur Oxidbildung steigen, so dass auch RuO2 in Form von verschieden orientierten Einkristalloberflächen bzw. als polykristallines Material miteinbezogen wird. Die katalytischen Eigenschaften von Ruthenium bei Oxidationsreaktionen hängen entscheidend vom Sauerstoffpartialdruck und der Temperatur ab, da je nach Reaktionsbedingungen ein kom-plexes Wechselspiel zwischen einer Fülle von Sauerstoff-Spezies auftritt. Die Sauerstoffbedeckung auf Ruthenium kann vom Submonolagenbereich über QO = 0.5 im UHV und QO = 1.0 (NO2 im UHV, Hochdruck) bis zu der Bildung von Subsurface-Sauerstoff und von RuO2-Domänen erhöht werden. Dabei wird die geringe Oxidationsaktivität im UHV zur hohen Oxidationsaktivität bei Hochdruck gesteigert. Es sollen drei Oxidationsreaktionen sowohl im Ultrahochvakuum (UHV) als auch bei Drücken > 1 mbar untersucht werden: Die Oxidation von CO zu CO2, deren Reaktionsgeschwindigkeit stark vom Sauerstoffbedeckungsgrad abhängt, die oxidative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd, deren Selektivität zu CH2O mit steigendem oxidischen Charakter von Ru zunimmt und die endotherme CO2-Reformierung von CH4 zu Synthesegas (CH4 CO2 = 2 CO 2 H2), für die Ru hochaktiv ist. Zur Bestimmung der Elementarschrittkinetik an den Realkatalysatoren wird ein Pulsreaktor (TAP-Reaktor, temporal analysis of products) eingesetzt, der sowohl im Hochvakuum als auch bei atmosphärischem Druck arbeiten kann. Die Charakterisierung der Realkatalysatoren erfolgt mit der Infrarot-Spektroskopie (FTIR), die im Hochvakuum in Transmission und bei atmosphärischem Druck in diffuser Reflexion (DRIFTS) angewandt wird, um molekulare Adsorbate (z.B. COads, CHx,ads, CH3Oads) und deren Beeinflussung durch Koadsorbate als Funktion der Partialdrücke und der Temperatur zu detektieren. Im Bereich der Einkristalluntersuchungen soll insbesondere die oxidative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd auf den sauerstoff-vorbelegten Ru(0001)-Oberflächen (variable O-Konzentration: 0.25 ML - 10 ML) bis hin zu Rutheniumoxiden unter UHV-Bedingungen hinsichtlich atomarer Struktur, Morphologie, Reaktivität und elektronischer Struktur untersucht werden. Die verwendeten Techniken umfassen die Beugung niederenergetischer Elektronen (LEED), hochauflösendes LEED (SPALEED), Oberflächenröntgenbeugung (SXRD), Thermo-desorptions-spektroskopie (TDS) und Photoelektronenspektroskopie (UPS, XPS), deren Ergebnisse durch begleitende Dichtefunktional-Theorie (DFT-GGA-)Rechnungen unterstützt werden sollen. Durch die Verwendung eines Mikrokapillar-Dosers, eines Transfersystems zwischen UHV-Kammer und einer Hochdruckzelle sowie durch in situ EXAFS/NEXAFS-Messungen in Zusammenarbeit mit der AG Schlögl soll die Drucklücke vollständig überwunden werden.