Direct observation of long chain enrichment in flow-induced nuclei from molecular dynamics simulations of bimodal blends.
Direct observation of long chain enrichment in flow-induced nuclei from molecular dynamics simulations of bimodal blends.
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从双峰共混物的分子动力学模拟中直接观察流动诱导核中的长链富集。
作者：
Anwar M
聚合物中流动诱导成核的模拟表明，相对于其熔体浓度，长链在核中丰富。这种浓缩对成核速率和成核机制有重要的影响，但用目前的实验技术不能直接观察到。相反，我们对双峰聚乙烯共混物进行了联合原子分子动力学模拟，在剪切流动下，双峰聚乙烯共混物由50 ： 50的长(1000碳)和短(500-125碳)链组成。我们开发了一种在瞬变启动流中提取核成分的方法。我们的模拟表明，对于所有大小的原子核，在临界原子核和临界原子核之外，长链都有显着的和系统的浓缩。最近的Polystrand模型对这种浓缩进行了定量预测[Read等人。太棒了。莱特牧师。2020年、124年、147802]。在我们的模拟中，相同的模型参数也正确地捕捉到了原子核的诱导时间。模型的所有参数都适用于我们的数据中没有长链增强的一小部分数据。我们的结论是，长链浓缩是流动诱导成核机制的核心，必须捕获这种浓缩才能正确地预测成核速率。
Modelling of flow-induced nucleation in polymers suggest that long chains are enriched in nuclei, relative to their melt concentration. This enrichment has important consequences for the nucleation rate and mechanism, but cannot be directly observed with current experimental techniques. Instead, we ran united atom molecular dynamics simulations of bimodal polyethylene blends, comprising linear chains at a 50 : 50 mix of long (1000 carbon) and short (500–125 carbon) chains, under shear flow. We developed a method to extract the nucleus composition during a transient start-up flow. Our simulations show significant and systematic enrichment of long-chains for all nucleus sizes up to and beyond the critical nucleus. This enrichment is quantitatively predicted by the recent polySTRAND model [Read et al. Phys. Rev. Lett. 2020, 124, 147802]. The same model parameters also correctly capture the nucleus induction time in our simulations. All parameters of the model were fitted to a small subset of our data in which long chain enhancement was absent. We conclude that long-chain enrichment is central to the mechanism of flow-induced nucleation and that this enrichment must be captured to correctly predict the nucleation rate.
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Anwar M
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Anwar M