Supramolecular Click Chemistry for Surface Modification of Quantum Dots Mediated by Cucurbit[7]uril.
Supramolecular Click Chemistry for Surface Modification of Quantum Dots Mediated by Cucurbit[7]uril.
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DOI：
10.1021/acsnano.3c06601
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发表时间：
2023-11-14
期刊：
影响因子：
17.1
通讯作者：
Peveler, William J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
McGuire, Katie;He, Suhang;Gracie, Jennifer;Bryson, Charlotte;Zheng, Dazhong;Clark, Alasdair W.;Koehnke, Jesko;France, David J.;Nau, Werner M.;Lee, Tung-Chun;Peveler, William J.
葫芦脲（CB），桶形大环分子，能够在其天然状态下，通过其羰基环门户在纳米材料表面自组装。然而，对称的双门户结构通常导致聚集的纳米材料。我们表明，荧光量子点（QD）与CB连接的聚集体可以被打破，保留CB吸附在其表面，通过在CB腔中的客人列入。同时，QD表面被客体上的功能性尾部修饰，因此高亲和力的主体-客体结合（logKa > 9）使得能够在水溶液中对纳米颗粒进行非共价的点击样修饰。我们在几种功能性QD缀合物作为蛋白质标记物中实现了优异的修饰效率。包含较弱结合的客体（logKa = 4-6）使得随后能够用较强的结合剂置换，实现模块化可切换的表面化学。我们的一般“钩和眼睛”的方法，在纳米材料界面的主客体化学将导致不同的路线，纳米架构与丰富的功能，治疗诊断学和光子学在水溶液系统。
Cucurbiturils (CBs), barrel-shaped macrocyclic molecules, are capable of self-assembling at the surface of nanomaterials in their native state, via their carbonyl-ringed portals. However, the symmetrical two-portal structure typically leads to aggregated nanomaterials. We demonstrate that fluorescent quantum dot (QD) aggregates linked with CBs can be broken-up, retaining CBs adsorbed at their surface, via inclusion of guests in the CB cavity. Simultaneously, the QD surface is modified by a functional tail on the guest, thus the high affinity host–guest binding (logKa > 9) enables a non-covalent, click-like modification of the nanoparticles in aqueous solution. We achieved excellent modification efficiency in several functional QD conjugates as protein labels. Inclusion of weaker-binding guests (logKa = 4–6) enables subsequent displacement with stronger binders, realising modular switchable surface chemistries. Our general “hook-and-eye” approach to host–guest chemistry at nanomaterial interfaces will lead to divergent routes for nano-architectures with rich functionalities for theranostics and photonics in aqueous systems.
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DOI：
10.1002/chem.202101042
发表时间：
2021-07-07
期刊：
Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)
影响因子：
--
作者：
Diez-Castellnou M;Suo R;Marro N;Matthew SAL;Kay ER
通讯作者：
Kay ER
影响因子：
3.9
作者：
Algar, W. Russ;Krull, Ulrich J.
通讯作者：
Krull, Ulrich J.
影响因子：
38.3
作者：
Huang, Junyang;Foldes, Tamas;Sokolowski, Kamil
通讯作者：
Sokolowski, Kamil
影响因子：
16.6
作者：
de la Rica, Roberto;Fratila, Raluca M.;Velders, Aldrik H.
通讯作者：
Velders, Aldrik H.
影响因子：
17.1
作者：
Cherkasov, Vladimir R.;Mochalova, Elizaveta N.;Nikitin, Maxim P.
通讯作者：
Nikitin, Maxim P.