A Theoretical Consideration on the Surface Structure and Nanoparticle Size Effects of Pt in Hydrogen Electrocatalysis
A Theoretical Consideration on the Surface Structure and Nanoparticle Size Effects of Pt in Hydrogen Electrocatalysis
复制标题
氢电催化中 Pt 表面结构和纳米颗粒尺寸效应的理论思考
DOI：
10.1021/jp207015w
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发表时间：
2011-09
影响因子：
3.7
通讯作者：
Chen, Shengli
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yang, Fan;Zhang, Qianfan;Liu, Yuwen;Chen, Shengli
结合微动力学建模和密度泛函理论 (DFT) 计算，了解 Pt 的表面结构和纳米颗粒尺寸对氢电极反应 (HER) 动力学的影响。微动力学模型得出了 HER 的交换电流密度 (j0) 与平衡电位 (θ0) 下反应性 H 吸附原子的表面覆盖度之间的无机制火山关系，使得 HER 的各种催化表面的活性趋势可以通过 θ0 进行预测。结果表明，θ0 值接近 0.5 单层的催化表面将具有更高的 j0。开发了 DFT 计算方案来确定反应性 H 原子的性质和相应的 θ0 值。 Pt单晶电极的计算结果预测j0遵循Pt（110）≈Pt（100）> Pt（111）的趋势，而对于Pt纳米粒子，j0遵循（100）面>（111）面≈边缘行的趋势，这反过来表明j0随着Pt颗粒尺寸的减小而减小。它...
Microkinetic modeling and density functional theory (DFT) calculations are combined to understand the surface structure and nanoparticle size effects of Pt on the kinetics of hydrogen electrode reactions (HERs). The microkinetic modeling leads to a mechanism-free volcano relation between the exchange current density of HERs (j0) and the surface coverage of the reactive H adatoms at the equilibrium potential (θ0), making the activity trend of various catalytic surfaces for HERs predictable with θ0. It is shown that catalytic surfaces with θ0 values closer to 0.5 monolayer will have higher j0. A DFT calculation scheme is developed to determine the nature of the reactive H atoms and the corresponding θ0 values. The calculated results on Pt single crystal electrodes predict that j0 follows a trend that Pt(110) ≈ Pt(100) > Pt(111), whereas for Pt nanoparticles the j0 follows a trend that (100) facets > (111) facets ≈ edge rows, which in turn suggests a decrease of j0 with the decreasing particle size of Pt. It...
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