A hemilabile diphosphine pyridine pincer ligand: σ- and π-binding in molybdenum coordination complexes
A hemilabile diphosphine pyridine pincer ligand: σ- and π-binding in molybdenum coordination complexes
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半稳定二膦吡啶钳配体：钼配位配合物中的α-和α-结合
DOI：
10.1016/j.poly.2020.114631
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
2.6
通讯作者：
Agapie, Theodor
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wan, Ruomeng;Buss, Joshua A.;Horak, Kyle T.;Agapie, Theodor
合成了一系列以半不稳定吡啶双膦钳形配体为载体的钼化合物。配体表现出可变的结合模式，适应金属中心的电子和几何要求。在Mo_0和Mo_II多羰基配合物中，观察到了通过σ-贡献吡啶氮孤对电子的配位作用。在用阴离子叠氮化物进行氧化基团转移后，形成MoIV氮化物化合物，伴随着辅助配体结合模式与吡啶π-系统的变化。通过随后用甲硅烷基亲电试剂或质子官能化氮化物部分来恢复σ-配位。质子化导致伴随氮化物官能化的氧化还原反硝化。单晶X射线衍射，核磁共振，红外光谱表征进行了讨论。
A series of molybdenum compounds supported by a hemilabile pyridine diphosphine pincer ligand have been synthesized. The ligand demonstrates variable binding modes, adapting to the electronic and geometric requirements of the metal center. In Mo0and MoIIpolycarbonyl complexes, coordination through theσ-donating pyridine nitrogen lone pair is observed. Upon oxidative group transfer with anionic azide, a MoIVnitride compound is formed, accompanied by a change in the ancillary ligand binding mode to the pyridineπ-system. Theσ-coordination was restored by subsequent functionalization of the nitride moiety with either silyl electrophiles or protons. Protonation results in redox disproportionation with concomitant nitride functionalization. Characterization by single crystal X-ray diffraction, nuclear magnetic resonance, and infrared spectroscopy is discussed.
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--
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K. Takenaka;Maki Minakawa;Y. Uozumi
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