Testing the Push-Pull Hypothesis: Lewis Acid Augmented N(2) Activation at Iron.
Testing the Push-Pull Hypothesis: Lewis Acid Augmented N(2) Activation at Iron.
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DOI：
10.1021/jacs.7b01982
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发表时间：
2017-04-26
影响因子：
15
通讯作者：
Szymczak NK
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Geri JB;Shanahan JP;Szymczak NK
本文系统地研究了Fe（0）-N2单元（Fe（depe）2（N2）; depe = 1，2-双（二乙基膦基）乙烷）在加入外源性刘易斯酸后的结构和电子变化。中性硼烷、碱金属阳离子和Fe 2+络合物的加入增加了N-N键的活化（Δ νNN高达172 cm−1），降低了Fe（0）-N2的氧化还原电位，极化了N-N键，并使−N在不常见的阳极电位下质子化。这些影响是合理的，结合实验和理论研究。
We present a systematic investigation of the structural and electronic changes that occur in an Fe(0)–N2 unit (Fe(depe)2(N2); depe = 1,2-bis(diethylphosphino)-ethane) upon the addition of exogenous Lewis acids. Addition of neutral boranes, alkali metal cations, and an Fe2+ complex increases the N–N bond activation (Δ νNN up to 172 cm−1), decreases the Fe(0)–N2 redox potential, polarizes the N–N bond, and enables −N protonation at uncommonly anodic potentials. These effects were rationalized using combined experimental and theoretical studies.
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