Engineering oxygen vacancies and localized amorphous regions in CuO-ZnO separately boost catalytic reactivity and selectivity
Engineering oxygen vacancies and localized amorphous regions in CuO-ZnO separately boost catalytic reactivity and selectivity
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CuO-ZnO 中的氧空位和局部非晶区域分别提高了催化反应活性和选择性
DOI：
10.1007/s12274-022-4940-3
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发表时间：
2022-10
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Fabing Su
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yongjun Ji;Xiaoli Chen;Shaomian Liu;Liwen Xin;Xingyu Jiang;Bin Zhang;Huifang Li;Wenxing Chen;Ziyi Zhong;Ligen Wang;Guangwen Xu;Fabing Su
由于缺乏有效的理论指导，在非均相催化剂中产生不同类型的缺陷以协同促进催化反应的反应性和选择性是极具挑战性的。在此，我们展示了一个简单的策略，引入两种类型的缺陷到CuO-ZnO模型催化剂，即氧空位（OVs）诱导的H2部分还原和局部非晶区（LARs）通过球磨过程中产生的。以工业上重要的Rochow-Müller反应为代表，我们发现OVs显著提高了目标产物二甲基二氯硅烷的选择性，而LARs显著提高了反应物Si的转化率。优化了催化剂中OVs和LARs含量后，CuO-ZnO催化剂的催化性能最佳。理论计算进一步揭示了LARs促进了Cu 3Si活性相的生成，而OVs影响了Cu 3Si活性相的电子结构。这一工作为理解不同催化剂缺陷的作用提供了一种新的思路，并为设计催化剂结构以提高催化性能提供了一种可行的方法。
Generating different types of defects in heterogeneous catalysts for synergetic promotion of the reactivity and selectivity in catalytic reactions is highly challenging due to the lack of effective theoretical guidance. Herein, we demonstrate a facile strategy to introduce two types of defects into the CuO-ZnO model catalyst, namely oxygen vacancies (OVs) induced by H2partial reduction and localized amorphous regions (LARs) generated via the ball milling process. Using industrially important Rochow-Müller reaction as a representative, we found OVs predominantly improved the target product selectivity of dimethyldichlorosilane, while LARs significantly increased the conversion of reactant Si. The CuO-ZnO catalyst with optimized OVs and LARs contents achieved the best catalytic property. Theoretical calculation further revealed that LARs promote the generation of the Cu3Si active phase, and OVs impact the electronic structure of the Cu3Si active phase. This work provides a new understanding of the roles of different catalyst defects and a feasible way of engineering the catalyst structure for better catalytic performances.
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影响因子：
15
作者：
Camellone, Matteo Farnesi;Fabris, Stefano
通讯作者：
Fabris, Stefano
DOI：
10.1002/advs.202105292
发表时间：
2022-05
期刊：
Advanced science (Weinheim, Baden-Wurttemberg, Germany)
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--
作者：
通讯作者：
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通讯作者：
Yige Zhao;Jingjun Liu;Chenguang Liu;Feng Wang;Ye Song