Mercury(II) Complexes of the Carba-closo-dodecaboranyl Ligands [closo-1-CB11X11]2– (X = H, F, Cl, Br, I)
Mercury(II) Complexes of the Carba-closo-dodecaboranyl Ligands [closo-1-CB11X11]2– (X = H, F, Cl, Br, I)
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Carba-closo-dodecboranyl 配体的汞 (II) 配合物 [closo-1-CB11X11]2â (X = H、F、Cl、Br、I)
DOI：
10.1021/om201023h
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发表时间：
2012
期刊：
影响因子：
2.8
通讯作者：
M. Finze
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
A. Himmelspach;J. A. P. Sprenger;J. Warneke;M. Zähres;M. Finze
合成了汞(II)配合物[Hg(closo-1-CB11X11)2]2–(X = H (1), Cl (3), Br (4))和[PhHg(closo-1-CB11X11)]−(X = H (6), Cl (8), Br (9), I (10))的盐，并通过多重核磁共振波谱、质谱、元素分析和表征进行了表征。 差示扫描量热法。通过X射线衍射研究了Cs21·2Et2O、Cs23·MeCN、Cs24·4Me2CO、Cs9和[Et4N]6·0.5Me2CO单晶，理论数据支持了对键合性能的解释。与先前发表的 [Hg(closo-1-CB11F11)2]2–(2) 中与乙腈或水配位的汞原子相比，相关双阴离子配合物 1、3 和 4 的金属原子没有显示出任何进一步的配位。根据 DFT 和从头算计算得出的结果，这种不同行为的原因是在 1 的情况下，由于汞处路易斯酸度降低，而在 3 和 4 的情况下，由于大体积的卤化碳-氯-十二硼基配体 [closo-1-CB11X11]2–(X = Cl, Br) 对中心汞原子的屏蔽增加。通过碰撞诱导解离生成具有最大碳-近-十二硼基配体的双阴离子配合物 [Hg(closo-1-CB11I11)2]2–(5)，并通过 (−)-ESI 质谱进行表征。通过 (−)-ESI 质谱法研究了阴离子配合物 [Hg(closo-1-CB11X11)2]2–(X = H, F, Cl, Br, I (1–5)) 和 [PhHg(closo-1-CB11X11)]−(X = H, F, Cl, Br, I (6–10)) 的裂解途径。
Salts of the mercury(II) complexes [Hg(closo-1-CB11X11)2]2–(X = H (1), Cl (3), Br (4)) and [PhHg(closo-1-CB11X11)]−(X = H (6), Cl (8), Br (9), I (10)) were synthesized and characterized by multi-NMR spectroscopy, mass spectrometry, elemental analysis, and differential scanning calorimetry. Single crystals of Cs21·2Et2O, Cs23·MeCN, Cs24·4Me2CO, Cs9, and [Et4N]6·0.5Me2CO were studied by X-ray diffraction, and the interpretation of the bond properties is supported by theoretical data. In contrast to the mercury atom of the previously published [Hg(closo-1-CB11F11)2]2–(2), which coordinates either acetonitrile or water, the metal atom of the related dianionic complexes1,3, and4does not reveal any further coordination. According to results derived from DFT and ab initio calculations, this different behavior is reasoned in the case of1by a reduced Lewis acidity at mercury and in the case of3and4by the increased shielding of the central mercury atom as a result of the bulky halogenated carba-closo-dodecaboranyl ligands [closo-1-CB11X11]2–(X = Cl, Br). The dianionic complex [Hg(closo-1-CB11I11)2]2–(5) with the bulkiest carba-closo-dodecaboranyl ligand was generated via collision-induced dissociation and characterized by (−)-ESI mass spectrometry. The fragmentation pathways of the anionic complexes [Hg(closo-1-CB11X11)2]2–(X = H, F, Cl, Br, I (1–5)) and [PhHg(closo-1-CB11X11)]−(X = H, F, Cl, Br, I (6–10)) were studied by (−)-ESI mass spectrometry.
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S. Strauss
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4.6
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--
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通讯作者：
J. Michl
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DOI：
--
发表时间：
2007
期刊：
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--
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通讯作者：
Christian W. Lehmann
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通讯作者：
M. Hawthorne