Temperature dependence of aqueous-phase phenol adsorption on Pt and Rh
Temperature dependence of aqueous-phase phenol adsorption on Pt and Rh
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Pt 和 Rh 上水相苯酚吸附的温度依赖性
DOI：
10.1007/s10800-020-01503-3
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发表时间：
2021
影响因子：
2.9
通讯作者：
Singh, Nirala
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Akinola, James;Singh, Nirala
摘要生物油电催化加氢等凝聚相/水相表面反应通常涉及反应物吸附和吸附溶剂分子的置换。这些吸附过程的焓和熵将影响凝聚/水相中表面反应的动力学。吸附熵的值将对反应物覆盖率如何随温度变化产生显着影响。在这里，构建了 10 至 40 °C 的吸附等温线和范特霍夫图，以直接提取苯酚（一种生物油模型化合物）在水介质中的 Pt 和 Rh 上的吸附熵和吸附焓。我们发现水相中苯酚对 Pt 和 Rh 的有效吸附熵为正，而气相中预期的熵为负。水相中的正熵值与吸附的水在被吸附的苯酚置换后获得大量液态水的熵的一部分一致。因此，与气相相比，水相中苯酚表面覆盖度对温度的依赖性较小。这里的结果深入了解了温度影响水相苯酚氢化反应反应速率的方式。图形摘要
AbstractCondensed/aqueous phase surface reactions such as electrocatalytic hydrogenation of bio-oil often involve reactant adsorption and displacement of adsorbed solvent molecules. The enthalpy and entropy of these adsorption processes will influence the kinetics of surface reactions in the condensed/aqueous phase. The value of the adsorption entropy will have a significant effect on how the reactant coverages vary as a function of temperature. Here, adsorption isotherms from 10 to 40 °C and van’t Hoff plots were constructed to directly extract the adsorption entropy and enthalpy of phenol, a bio-oil model compound, on Pt and Rh in aqueous media. We show that the effective adsorption entropy of phenol on Pt and Rh in aqueous phase is positive, in contrast to the negative entropy expected in gas phase. The positive entropy values in the aqueous phase are consistent with adsorbed water gaining a fraction of the entropy of bulk liquid water upon displacement by adsorbed phenol. Consequently, the phenol surface coverage is less dependent on temperature in the aqueous phase compared to the gas phase. The results here give insight to the way in which temperature impacts reaction rates for aqueous-phase phenol hydrogenation reaction.Graphic abstract
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