From small molecules to polymeric catalysts in the oscillatory carbonylation reaction: multiple effects of adding HI.
From small molecules to polymeric catalysts in the oscillatory carbonylation reaction: multiple effects of adding HI.
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振荡羰基化反应中从小分子到聚合物催化剂：添加 HI 的多重效应。
DOI：
10.1039/c7cp07747e
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发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Isakova A
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Isakova A
振荡钯催化羰基化反应由于其条件和底物的多功能性以及pH振荡幅度和周期的可调节性，为智能材料的应用开辟了新的视野。已经证明了各种可行的底物，包括聚合的炔封端的底物。然而，到目前为止，还没有任何关于振荡模式的聚合物基钯催化剂的报道。在本文中，我们证明了在各种系统中的pH振荡，使用市售的醋酸钯，三苯基膦醋酸钯络合物和聚合物结合的钯催化剂。虽然乙酸钯能够在我们先前对PdI2催化振荡器的研究中已经建立的条件下产生振荡，但其他两种催化剂需要添加HI来诱导振荡。HI迫使初始pH下降，使pH进入通常发生振荡的范围。添加HI对所有催化剂都有显著影响，改变了振荡的振幅和周期、振荡模式以及起始材料转化率和产物分布。
The oscillatory palladium-catalysed carbonylation reaction opens new horizons for applications in smart materials due to the versatility of its conditions and substrates, as well as the adjustability of amplitude and period of pH oscillations. A variety of viable substrates have been demonstrated, including polymeric alkyne-terminated substrates. However, so far, there have not been any reports of polymer-based palladium catalysts in oscillatory mode. In this paper, we demonstrate pH oscillations in various systems, using commercially available palladium acetate, a triphenylphosphine palladium acetate complex and a polymer-bound palladium catalyst. While palladium acetate was able to generate oscillations under the conditions already established in our previous research on PdI2-catalysed oscillators, the other two catalysts needed the addition of HI to induce oscillations. HI forced an initial pH drop, bringing pH into the range where oscillations generally occur. Addition of HI had a significant effect on all catalysts, modifying the amplitude and period of oscillations, oscillation mode, as well as starting material conversion and product distribution.
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