Ultrafast Intraband Spectroscopy of Hot-Carrier Cooling in Lead-Halide Perovskites.
Ultrafast Intraband Spectroscopy of Hot-Carrier Cooling in Lead-Halide Perovskites.
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DOI：
10.1021/acsenergylett.8b01227
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发表时间：
2018-09-14
影响因子：
22
通讯作者：
Bakulin AA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hopper TR;Gorodetsky A;Frost JM;Müller C;Lovrincic R;Bakulin AA
带隙以上“热”载流子（HC）的快速弛豫在卤化铅钙钛矿（LHP）太阳能电池中施加了关键的效率限制。最近的研究表明，HC冷却在这些系统中可能是敏感的材料组成，以及能量和密度的激发态。然而，支撑冷却机制的关键参数目前仍在争论之中。在这里，我们使用一系列超快光脉冲（可见光泵浦红外推红外探测）直接比较带内冷却动力学在五个常见的LHP：FAPbI 3，FAPbBr 3，MAPbI 3，MAPbBr 3和CsPbBr 3。我们观察到100-900 fs的冷却时间，在较高的HC密度冷却较慢。与具有有机阳离子的混合类似物相比，这种效果在全无机Cs基系统中是最强的。这些意见，再加上能带结构计算，使我们能够量化的起源“热声子瓶颈”在LHP和断言的热力学贡献的一个破胶的有机阳离子对快速HC冷却。
The rapid relaxation of above-band-gap “hot” carriers (HCs) imposes the key efficiency limit in lead-halide perovskite (LHP) solar cells. Recent studies have indicated that HC cooling in these systems may be sensitive to materials composition, as well as the energy and density of excited states. However, the key parameters underpinning the cooling mechanism are currently under debate. Here we use a sequence of ultrafast optical pulses (visible pump–infrared push–infrared probe) to directly compare the intraband cooling dynamics in five common LHPs: FAPbI3, FAPbBr3, MAPbI3, MAPbBr3, and CsPbBr3. We observe ∼100–900 fs cooling times, with slower cooling at higher HC densities. This effect is strongest in the all-inorganic Cs-based system, compared to the hybrid analogues with organic cations. These observations, together with band structure calculations, allow us to quantify the origin of the “hot-phonon bottleneck” in LHPs and assert the thermodynamic contribution of a symmetry-breaking organic cation toward rapid HC cooling.
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