Density Functional Theory Combined with Molecular Mechanics: The Infrared Spectra of Flavin in Solution †
Density Functional Theory Combined with Molecular Mechanics: The Infrared Spectra of Flavin in Solution †
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密度泛函理论与分子力学相结合：溶液中黄素的红外光谱â
DOI：
10.1111/j.1751-1097.2010.00866.x
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发表时间：
2011
影响因子：
3.3
通讯作者：
P. Tavan
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
G Mathias;S Bauer;P. Tavan
黄素染料的光物理学和光化学决定了一系列蓝光光感受器的功能动力学，包括所谓的BLUF（使用黄素的蓝光传感器）域。为了使分子动力学（MD）模拟这样的信号过程的研究，我们推导出分子力学（MM）模型的黄素生色团的密度泛函理论（DFT）。通过扩展的MM-MD模拟使用水的不同MM势产生两个300 K的光黄素（LF）在水溶液中的系综。在DFT/MM混合设置中，其中LF由DFT处理，偏振环境由MM在原子分辨率下处理，我们将瞬时简正模分析（INMA）应用于这些系综。从这些数据中，我们确定了非均匀加宽的溶液光谱的混合物的高斯带使用一种新的自动化程序模式分类。与文献中关于天然和同位素标记的黄素在水溶液中的振动光谱的比较有助于我们确定合适的频率缩放因子并分析我们缩放的DFT/MM-INMA方法的准确性。我们表明，我们的方法不仅同意建立计算描述，但也扩展了这种方法，通过提供访问不均匀的线宽和带的形状。
The photophysics and photochemistry of flavin dyes determine the functional dynamics of a series of blue light photoreceptors that include the so‐called BLUF (blue light sensors using flavin) domains. To enable molecular dynamics (MD) simulation studies of such signaling processes, we derived molecular mechanics (MM) models of flavin chromophores from density functional theory (DFT). Two 300 K ensembles of lumiflavin (LF) in aqueous solution were generated by extended MM‐MD simulations using different MM potentials for the water. In a DFT/MM hybrid setting, in which LF was treated by DFT and the polarizing environment at atomistic resolution by MM, we applied instantaneous normal mode analyses (INMA) to these ensembles. From these data we determined the inhomogeneously broadened solution spectra as mixtures of Gaussian bands using a novel automated procedure for mode classification. Comparisons with vibrational spectra available in the literature on native and isotopically labeled flavins in aqueous solution serve us to determine suitable frequency scaling factors and to analyze the accuracy of our scaled DFT/MM‐INMA approach. We show that our approach not only agrees with established computational descriptions but also extends such methods substantially by giving access to inhomogeneous line widths and band shapes.
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