Reticular Coordination Induced Interfacial Interstitial Carbon Atoms on Ni Nanocatalysts for Highly Selective Hydrogenation of Bio-Based Furfural under Facile Conditions.
Reticular Coordination Induced Interfacial Interstitial Carbon Atoms on Ni Nanocatalysts for Highly Selective Hydrogenation of Bio-Based Furfural under Facile Conditions.
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DOI：
10.3390/nano13020285
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发表时间：
2023-01-10
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Zhao X
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Liu D;Fu Q;Feng C;Xiang T;Ye H;Shi Y;Li L;Dai P;Gu X;Zhao X
合理设计过渡金属催化剂，实现糠醛（FFR）在简易条件下选择性加氢制四氢糠醇（THFA）是一个很有前途的选择。本文通过对Ni基金属有机骨架（MOF）的可控热处理，合成了一系列Ni催化剂，目的是通过MOF前驱体中的网状配位调节镍纳米颗粒的界面。催化性能表明，在400°C条件下（80°C, 3 MPa H2, 4.0 h），得到的Ni/C催化剂对四氢呋喃（THFA）的转化率为99%，选择性为96.1%。MOF在低温下分解产生高度分散的Ni0粒子，并且由于MOF中的配位导致界面电荷从金属向间隙碳原子转移。在Ni/C-400中，镍表面的缺电子镍导致镍纳米颗粒表面呈正电，从而改善了糠醛的吸附，增强了氢杂解过程，最终实现了FFR加氢成THFA的过程。
A rational design of transition metal catalysts to achieve selective hydrogenation of furfural (FFR) to tetrahydrofurfuryl alcohol (THFA) under facile conditions is a promising option. In this work, a series of Ni catalysts were synthesized by controlled thermal treatment of Ni-based metal-organic frameworks (MOFs), with the purpose of modulating the interface of nickel nanoparticles by the reticular coordination in MOF precursors. The catalytic performance indicates that Ni/C catalyst obtained at 400 °C exhibits efficient conversion of FFR (>99%) and high selectivity to THFA (96.1%), under facile conditions (80 °C, 3 MPa H2, 4.0 h). The decomposition of MOF at low temperatures results in highly dispersed Ni0 particles and interfacial charge transfer from metal to interstitial carbon atoms induced by coordination in MOF. The electron-deficient Ni species on the Ni surface results in an electropositive surface of Ni nanoparticles in Ni/C-400, which ameliorates furfural adsorption and enhances the hydrogen heterolysis process, finally achieving facile hydrogenation of FFR to THFA.
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